Nouvelle methode de preparation des carbures de molybdene et de tungstene supportes sur charbon actif et reactivite en hydrodesazotation de l'indole

par DELPHINE MORDENTI

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de GERALD DJEGA MARIADASSOU.

Soutenue en 1998

à Paris 6 .

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  • Résumé

    Nous avons mis au point une nouvelle methode de preparation des carbures de metaux de transition supportes sur charbon actif. Cette methode consiste a traiter l'echantillon impregne en temperature programmee sous flux d'hydrogene. Il est possible de carburer le molybdene et le tungstene a 700\c afin d'obtenir les carbures mo 2c et w 2c supportes sur charbon actif et nous montrons que du methane natif se forme par reaction d'hydrogene avec le carbone du support. La simplicite de cette nouvelle methode permet de preparer le catalyseur carbure de molybdene ou de tungstene supporte sur charbon actif in situ en evitant l'etape de passivation. Les tests d'hydrodesazotation (hdn) de l'indole realises sur mo 2c/c ont montre qu'il ne se desactivait pas au cours du temps et l'etude de la distribution des produits nous a conduit a distinguer deux cinetiques dependant du taux de conversion de l'indole. Pour un temps de contact est inferieur a 0,72 s, l'indole est toujours present dans la phase gazeuse en sortie de reacteur et nous pouvons considerer les reactions d'hydrodesazotation de l'indole comme une succession de reactions d'ordre 1. Quand le temps de contact devient egal ou superieur a 0,72 s, l'oea est le veritable reactif de la reaction. D'autre part, l'oea est le reactif commun de deux reactions paralleles, l'une conduisant a la formation de l'ethylbenzene (eb) et l'autre, plus consommatrice d'hydrogene, conduisant a la formation de l'ethylcyclohexane (ech). La cinetique obeit a un ordre zero, c'est-a-dire que les vitesses de production des produits d'hdn (principalement l'eb et l'ech) sont constantes quel que soit le temps de contact. Les deux voies reactionnelles paralleles sont schematisees comme deux cycles catalytiques dont les vitesses des etapes elementaires de chaque cycle sont egales. Nous calculons les valeurs des constantes de vitesse globales de ces voies en montrant que leur rapport est egal au rapport des concentrations en eb et en ech.


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Informations

  • Détails : 104 p.
  • Annexes : 170 ref.

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  • Bibliothèque : Université Pierre et Marie Curie. Bibliothèque Universitaire Pierre et Marie Curie. Section Biologie-Chimie-Physique Recherche.
  • Disponible pour le PEB
  • Bibliothèque : Centre Technique du Livre de l'Enseignement supérieur (Marne-la-Vallée, Seine-et-Marne).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : PMC RT P6 1998
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