Etude de reactions de recombinaison trimoleculaire d'interet en combustion impliquant les atomes h et o. Determination de constantes de vitesse par la technique du tube a choc couplee a l'aras

par Valérie Naudet

Thèse de doctorat en Sciences et techniques

Sous la direction de CLAUDE PAILLARD.

Soutenue en 1998

à Orléans .

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  • Résumé

    La technique de spectrophotometrie d'absorption par resonance atomique (aras) a ete mise au point puis couplee a celle du tube a choc dans le but de mesurer les vitesses de reactions impliquant les atomes h et o a haute temperature. Cette methode est appliquee a la determination de constantes de vitesse de recombinaison trimoleculaire, de la forme x + y + m = xy + m avec x, y = o, h, oh. Ces reactions sont importantes en combustion en regime d'ecoulement supersonique et les valeurs des constantes de vitesse correspondantes doivent etre precisees pour permettre de dimensionner par simulation les superstatoreacteurs et realiser une nouvelle generation d'avions de transport supersoniques et hypersoniques. Alors que l'aras de l'oxygene atomique est utilisable jusqu'a 4500 k, l'aras de l'hydrogene atomique ne l'est qu'en dessous de 2400 k. Ceci est du aux conditions tres strictes de vide secondaire requises pour la technique aras applicable dans un domaine de concentrations de 10 1 1 a 10 1 5 atomes cm 3. L'aras a ete etalonnee par dissociation rapide et complete de n 2o en n 2+o. Deux expressions d'arrhenius modifiees ont ete etablies, chacune etant associee a un dispositif de detection different. L'etude de la dissociation du dioxygene dans l'argon a permis la validation de la technique aras a tres haute temperature. Les profils de l'oxygene atomique ont ete suivis derriere une onde de choc reflechie dans les domaines respectifs de temperature et de pression de 3000-4530 k et 121-450 kpa. Les resultats sont en accord avec les valeurs recommandees par les compilations recentes. La constante de recombinaison de l'atome d'oxygene a ete deduite de ces mesures. Une expression de la constante de vitesse de recombinaison a ete proposee, utilisable sur un domaine large de temperature. La constante de recombinaison de la reaction h + o + ar = oh + ar, connue au mieux a 70% pres, a ete evaluee apres avoir effectue une etude de sensibilite, a partir d'experiences dans des melanges riches h 2/o 2 tres dilues dans l'argon. Sur un domaine de temperature et de pression respectivement de 2940-3700 k et 220-310 kpa des expression d'arrhenius sont proposees pour la reaction de dissociation de oh et pour la recombinaison de h et o.


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Informations

  • Détails : 185 p.
  • Annexes : 139 ref.

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