Sur la stabilite et la mise en ordre des ions d#1#0 cu#+ et ag#+ dans divers chalcogenures ternaires et quaternaires

par ETIENNE GAUDIN

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Michel Evain.

Soutenue en 1998

à Nantes .

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  • Résumé

    Une des proprietes specifiques des ions d#1#0 est leur aptitude a se stabiliser dans des environnements de faible coordinence. Un examen minutieux des structures repertoriees dans la litterature permet de constater que cette stabilisation depend de plusieurs facteurs. Le premier est l'electronegativite de l'anion auquel le cation d#1#0 est associe. Ainsi il est beaucoup plus frequent de trouver des coordinences reduites (lineaires ou triangulaires) dans les oxydes que dans les tellurures. Le deuxieme est le role que peut jouer un contre cation tres electropositif (alcalin ). Par exemple les atomes de cuivre peuvent adopter une coordinence lineaire dans kcus mais pas dans cu#2s. Le troisieme facteur est la nature meme de l'ion d#1#0. Ainsi la coordinence lineaire, qui n'est donc pas observee pour cu dans cu#2s, est adoptee par les atomes d'argent dans ag#2s. L'objet de ce memoire porte essentiellement sur l'etude de certains composes de la famille des argyrodites. Cette famille de composes est tres interessante car il est possible de jouer sur les differents facteurs enonces ci-dessus, tout en preservant le type structural. Cependant, pour pouvoir analyser en detail l'influence de ces facteurs sur la stabilite et la mise en ordre des ions d#1#0, il a ete au prealable necessaire de completer et/ou developper les determinations structurales, en particulier celles de ag#7pse#6 et cu#7pse#6 (ces composes presentent respectivement une et deux transitions de phase). Les affinements se sont en fait reveles extremement complexes en raison de maclages multiples et ont necessite des etudes conjointes diffraction x-spectroscopie rmn. Ensuite, des calculs de structure de bande par la methode lmto-asa ont ete entrepris a la fois sur des composes simples, deja connus, et sur des composes de la famille des argyrodites. Ils ont permis de comprendre l'influence des trois parametres precedemment cites et de finalement valider un modele deja ancien propose par orgel.


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Informations

  • Détails : 140 P.
  • Annexes : 100 REF.

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