Les fonctions acides phosphoniques : clefs d'acces a des catalyseurs supportes ou hydrosolubles

par VIRGINIE PENICAUD

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Bruno Bujoli.

Soutenue en 1998

à Nantes .

    mots clés mots clés


  • Résumé

    Le sujet de cette these est axe sur la conception de nouveaux catalyseurs de reduction de cetones, sous pression d'hydrogene, aisement recyclables grace aux proprietes des fonctions acides phosphoniques po#3h#2. Dans cette optique, nous avons mis au point differentes methodologies de synthese afin d'obtenir des ligands azotes fonctionnalises par des groupements acides phosphoniques (2,2-bipyridines, diamines de symetrie c#2). La reactivite de ces fonctions vis a vis de sels metalliques (nitrate d'aluminium) offre la possibilite d'heterogeneiser les precurseurs organiques via une polymerisation inorganique. Il en resulte la formation d'analogues de phosphates inorganiques, ou l'un des atomes d'oxygene des tetraedres po#4 est remplace par une composante organique, en l'occurence, nos ligands diazotes. Ainsi, le catalyseur insoluble est separe facilement du milieu reactionnel par filtration. Nous avons compare les resultats obtenus en formant le complexe actif (diamine-rhodium ou iridium) avant ou apres l'etape de polymerisation ; la derniere option apparait comme la meilleure facon de proceder. D'autre part, nous avons profite du fait que les groupements acides phosphoniques une fois neutralises sont solubles dans l'eau pour mettre au point un systeme catalytique en phase aqueuse tres competitif. Ainsi, une excellente activite a ete enregistree aussi bien pour le rhodium que pour l'iridium. De plus, nous avons bien demontre que le recyclage par extraction etait efficace et aise. Enfin, nous avons etudie, d'un point de vue methodologique, la possibilite de synthetiser des phosphonates tridimensionnels a porosite controlee par une conception rationnelle du precurseur acide phosphonique de depart.


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Informations

  • Détails : 163 P.
  • Annexes : 165 REF.

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  • Bibliothèque : Université de Nantes. Service commun de la documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 98 NANT 2055
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