Etude et modelisation du piegeage sur materiaux carbones du cesium 137 lors de la purification du sodium primaire des reacteurs a neutrons rapides

par BRUNO REDON

Thèse de doctorat en Sciences appliquées

Sous la direction de Michel Mermoux.

Soutenue en 1998

à l'INP GRENOBLE .

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  • Résumé

    Dans les reacteurs a neutrons rapides (r. N. R. ), le sodium liquide est utilise comme fluide caloporteur. Lors de ruptures accidentelles de gaines de combustible, le cesium 137 se retrouve dans le sodium et s'accumule dans le circuit. Du fait de sa periode radioactive elevee (30 ans), il faut proceder a des campagnes d'epuration. L'adsorbant utilise actuellement est le r. V. C. (reticulated vitreous carbon). Ce travail a permis de : - preciser la microtexture du r. V. C. Et le mode de fixation des metaux alcalins ; - proposer un modele de dimensionnement. La caracterisation du r. V. C. Par diffusion raman et diffusion des rayons x aux petits angles indique que le r. V. C. Est un carbone non graphitable basse temperature (unites structurales de base de faibles dimensions < 4 nm fortement desorientes, importante microporosite). La porosite est revelee aux gaz par simple traitement thermique a 700c (plusieurs centaines de m#2/g). Des analyses originales (xps et rmn) indiquent que le cesium s'intercale tout comme le sodium. Ces resultats de laboratoire sont completes par des essais de piegeage en dynamique sur l'installation elcesna, avec mise en evidence de la zone de transfert de matiere et du phenomene limitant (diffusion interne dans le solide). L'utilisation de granules de charbon actif comme adsorbant s'avere egalement tres efficace : epuration a 98% du sodium. Des essais de piegeage en statique prouvent que l'equilibre cesium 137/r. V. C. Est lineaire et signalent la segregation du cesium 137 aux parois. Une modelisation globale du procede d'epuration est proposee avec prise en compte des etapes elementaires de la fixation. A partir des resultats precedents, une etude parametrique et des exemples de simulations confirment la diffusion interne comme etape limitante du procede. L'allure des differents profils theoriques de piegeage correspond aux traces obtenus experimentalement ce qui represente une premiere validation du modele.


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  • Détails : 2 VOL., 308 P.
  • Annexes : 142 REF.

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