Approche biomimetique de la catalyse multielectronique application a la reduction quadrielectronique de l'oxygene moleculaire

par TANIA ADDOU

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Jean-Marc Latour.

Soutenue en 1998

à l'INP GRENOBLE .

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  • Résumé

    Ce travail s'inscrit dans le cadre du remplacement du platine comme catalyseur dans la cathode de la pile a combustible. Il a ete entrepris et mene suivant une approche biomimetique. Des complexes modeles de systemes enzymatiques a structures heminiques et non-heminiques ont ete synthetises et leur comportement electrocatalytique pour la reduction de l'oxygene moleculaire a ete etudie. Ces catalyseurs sont des complexes homopolynucleaires de fer et des dimeres electrostatiques de porphyrines de cobalt. Ils ont ete adsorbes sur du noir de carbone a haute surface specifique et traites a differentes temperatures. Les performances electrocatalytiques de ces catalyseurs ont ete obtenues grace a l'utilisation d'une methode de caracterisation electrochimique adaptee : l'electrode a disque-anneau. Differentes methodes spectroscopiques de caracterisation (rpe, rmn, uv-visible et exafs) ont ete menees afin d'acceder a des informations structurales permettant une meilleure comprehension du comportement catalytique de ces molecules. L'interet du traitement pyrolytique de ces materiaux catalytiques qui reside en l'amelioration de la stabilite et de l'activite electrocatalytique a ete verifie. La necessite de la presence de deux centres metalliques situes a une distance appropriee pour parvenir a une reduction quadrielectronique de l'oxygene moleculaire a ete prouvee. Le role des ligands et l'effet de la nuclearite de ces complexes de metaux de transition ont ete discutes. Les resultats obtenus au cours de ce travail de recherche ont permis de valider l'approche biomimetique entreprise. Ils ont montre les reelles potentialites des catalyseurs etudies vis-a-vis de la reduction de l'oxygene moleculaire puisque l'un d'entre eux a des performances comparables a celles du platine.


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  • Détails : 267 P.
  • Annexes : 295 REF.

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