Etude des proprietes optiques, lineaires et non lineaires, de la molecule et du cristal de 4-(n, n diethylamino)-beta-nitrostyrene

par PATRICK FENEYROU

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de PATRICE BALDECK et de PETER TROMMSDORFF.

Soutenue en 1998

à Grenoble 1 .

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  • Résumé

    Ce travail concerne la spectroscopie de la molecule et du cristal de 4-(n, n diethylamino)-beta-nitrostyrene (deanst). Dans un premiere partie, les proprietes de la molecule en solution et en phase vapeur sont etudiees. Un calcul de chimie quantique permet de quantifier le transfert de charge intramoleculaire dont la resonance est observee experimentalement. Ce calcul permet egalement d'obtenir des distributions de charges associees aux dipoles moleculaires. Le spectre d'absorption a deux photons du deanst en solution dans le tetrahydrofurane est mesure par la technique d'ellipsometrie kerr. Ce spectre est bien decrit par une theorie simplifiee prenant en compte l'elargissement inhomogene et les etats vibrationnels de la transition a transfert de charge. Dans une seconde partie, les interactions intermoleculaires sont calculees dans le cadre de la theorie de frenkel-davydov. Le modele du dipole etendu est generalise a l'aide des distributions de charges calculees precedemment. Ce modele ameliore la description de la molecule lorsque la distance entre proches voisins est du meme ordre de grandeur que les dimensions moleculaires. Les differentes hypothese du modele utilises sont discutees. Des spectres de reflectivite enregistres selon deux plans cristallographiques demontrent les effets du couplage intermoleculaire : un eclatement de davydov de 5400 cm##1 est mesure. Le spectre d'excitation de fluorescence pompee a deux photons permet d'obtenir les informations sur les etats excitoniques pairs. Dans la derniere partie, l'influence de la focalisation du faisceau et de l'epaisseur de l'echantillon sur l'absorption non lineaire est etudiee. Une longueur effective d'interaction non lineaire est introduite. Un modele simplifie permet d'obtenir une expression de cette longueur effective sur l'axe optique et pour une faible non linearite. Des resultats experimentaux mesures sur des cristaux de 2-amino-5-nitro-pyridinium-chlorure illustrent ce calcul qui est ensuite generalise, par la technique numerique de propagation de faisceaux (bpm) a de plus fortes non linearites. Enfin, des effets d'absorption d'ordre plus eleve ainsi que de refraction non lineaire sont discutes.


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  • Détails : 197 P.
  • Annexes : 66 REF.

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