Transport reactif de l'uranyle : mode de fixation sur la silice et la goethite ; experiences en colonne et reacteur ferme ; simulations

par UTA GABRIEL

Thèse de doctorat en Terre, océan, espace

Sous la direction de Laurent Charlet.

Soutenue en 1998

à Grenoble 1 .

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  • Résumé

    Des sites de stockage des dechets miniers et d'anciens terrains militaires, etc. Contiennent des sols contamines par l'uranium. Cette etude porte sur l'identification des mecanismes qui peuvent conduire les sols contamines a devenir un risque de pollution soudaine pour les eaux souterraines et de surface. Les mecanismes ont ete etudies a deux echelles sur des materiaux modeles. A l'echelle moleculaire, la complexation de l'uranyle a des concentrations traces a ete etudiee avec de la silice amorphe. Il a ainsi ete montre que la complexation a lieu via la formation de complexes de surface, qui ont ete identifies a l'aide de spectres et de durees de vie de la luminescence induite par laser pulse, et qui ont ete modelises par leurs differentes stoechiometrie. A l'echelle macroscopique, le transport de l'uranyle dans le systeme crostobalitegeothite-carbonate-uranyle a ete etudie par des experiences en colonnes et en reacteurs fermes. La mobilite de l'uranium est controlee par l'interaction entre le transport physique et la reaction de fixation. Cette reaction est reversible mais son taux cinetique est souvent limitant. La sorption est un ensemble de reactions de complexation en solution et en surface qui conduit a un isotherme d'adsorption apparent non-lineaire de type langmuir. Finalement, l'impact d'une brusque variation des conditions geochimiques a ete etudie. Les conditions qui provoquent une importante mobilisation de l'uranium a partir de systemes faiblement contamines ont ete identifiees experimentalement. Les concentrations maximales en uranyle observees sont controlees par la quantite totale d'uranyle contenue dans le systeme et sont limitees par sa solubilite. L'evolution des conditions geochimiques joue donc un role important dans l'evaluation des risques lies aux sites contamines.


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Informations

  • Détails : 161 P.
  • Annexes : 108 REF.

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