Utilisation d'apatite pour la réalisation de barrières actives dans les stockages de déchets radioactifs : Sorption du sélénium sur l'apatite

par Isabelle Ribet

Thèse de doctorat en Hydrologie et hydrogéologie quantitatives

Sous la direction de Emmanuel Ledoux.

Soutenue en 1998

à Paris, ENMP .

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  • Résumé

    Le concept de barriere active ne differe de celui d'une barriere ouvragee classique, dont le but est d'assurer un certain nombre de proprietes thermo-hydro-mecaniques au niveau du champ proche des stockages profonds de dechets radioactifs, que par l'adjonction de mineraux pieges destines a ameliorer ses proprietes de retention. En effet, en ce qui concerne l'argile, celles-ci peuvent etre tres faibles vis-a-vis de certains radioelements a vie longue, en particulier ceux existant sous forme anionique comme l'iode 129 ; le technetium 99 ou le selenium 79. La mise en oeuvre de ce concept de barriere active impose d'identifier un mineral piege pouvant fixer significativement mieux que l'argile au moins un de ces elements. De nombreuses raisons poussent a etudier le cas de l'apatite : ce mineral (un phosphate de calcium) est connu pour sa compatibilite chimique avec un nombre extremement important d'elements, ainsi que pour ses nombreuses proprietes de sorption, y compris d'especes anioniques. On peut verifier, en couplant l'observation d'un gisement de phosphates naturel et la modelisation de l'evolution conjuguee d'un assemblage phosphate-argile, que l'apatite est stable a tres long terme dans les conditions d'un stockage. Une etude experimentale detaillee a permis de mettre en evidence un excellent taux de retention du selenite, et d'etablir les caracteristiques principales de la sorption de cet element sur des apatites tant naturelles que synthetiques. Il s'agit d'un echange phosphate-selenite que l'on peut decrire par la reaction : >hpo#4 + seo#3#2#->seo#3 + hpo#4#2#- la modelisation de l'ensemble des experiences realisees a permis de determiner la valeur a force ionique nulle du produit k#pc#2/k#2, ou k#p est la constante thermodynamique correspondant a l'equation d'echange, k#2 la constante thermodynamique de deprotonation des sites phosphate, et c#2 la densite de sites phosphate. Ces resultats ont ete integres dans un code de calcul geochimique afin de demontrer les excellentes potentialites de l'apatite en tant que mineral piege vis-a-vis du selenium. Ces potentialites ont finalement ete confirmees par un calcul couple transport-chimie qui a permis de reintegrer la dimension temporelle a l'estimation des performances operationnelles d'une barriere active.


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  • Détails : 1 vol. (282 p.)
  • Annexes : Bibliogr.

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  • Bibliothèque : Observatoire des Sciences de l'Univers de Rennes. Bibliothèque.
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  • Cote : B10383
  • Bibliothèque : Université Pierre et Marie Curie. Bibliothèque Universitaire Pierre et Marie Curie. Section Sciences de la Terre Recherche - cartothèque - CADIST.
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  • Cote : T ENMP 1998 RIB
  • Bibliothèque : Mines ParisTech. Bibliothèque.
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