Influence de l'irradiation et de la présence de lithium sur la nature cristallographique de la zircone dans le cadre de l'étude de la corrosion du zircaloy 4 en milieu réacteur à eau pressurisée

par Caroline Gibert

Thèse de doctorat en Matériaux et cristallographie

Sous la direction de Michel Jouan.


  • Résumé

    La détérioration progressive de la couche de zircone formée par oxydation et initialement protectrice fait partie des hypothèses permettant d'expliquer l'altération au cours du temps de la tenue a la corrosion des gaines en zircaloy des crayons combustibles utilisés dans les réacteurs a eau sous pression (REP). Cette détérioration serait aggravée par l'irradiation ou par le lithium présent dans le milieu oxydant. L’objectif de la thèse était de mettre en évidence l'influence de ces deux paramètres sur la nature cristallographique de la zircone. Pour cela, nous avons tout d'abord étudié, principalement par diffraction des rayons x et microscopie Raman, l'impact d'irradiations ioniques d'une part sur de la zircone pure, monoclinique et pulvérulente et d'autre part sur de la zircone formée en autoclave sur des plaquettes en zircaloy. Les particules utilisées (kr#n#+, ar#n#+), de haute ou de basse énergie favorisaient respectivement la formation de défauts électroniques ou de défauts atomiques. Les analyses cristallographiques montrent que ces irradiations ont un impact significatif sur la zircone en engendrant une germination ou une croissance de la phase de structure quadratique, plus ou moins importante suivant la nature de l'échantillon et l'énergie des particules. Cette transformation de phase est corrélée dans tous les cas à des variations des paramètres cristallins, de taille de grains et surtout de microcontraintes. Ces résultats sont cohérents avec les observations réalisées sur des crayons ayant fonctionne de 1 a 5 cycles en REP. L’apparition de champs de contraintes, particulièrement néfastes à la cohésion de la couche de zircone, peut alors expliquer une partie de l'accélération de la corrosion observée en réacteur. Enfin, nous avons mis en évidence sur de la zircone formée sur zircaloy que de très fortes concentrations en lithium dans le milieu oxydant (> 700 ppm) étaient corrélées à une disparition de la fraction de phase quadratique présente a l'interface métal/oxyde et a la formation d'une porosité importante dans la sous-couche dense qui de ce fait perd son rôle protecteur. Nos analyses sur de la zircone synthétisée par voie liquide laissent également supposer qu'une fraction de lithium peut s'incorporer dans le réseau de la zircone.

  • Titre traduit

    Irradiation and lithium presence influence on the crystallographic nature of zirconia in the framework of pwr zircaloy 4 fuel cladding corrosion study


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Informations

  • Détails : 1 vol. (208 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. 212 réf.

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  • Non disponible pour le PEB
  • Cote : TH 59492
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