Recherche d'un garnissage optimal pour la séparation isotopique de l'hydrogène par chromatographie sur palladium

par Françoise Strzelczyk-Magyar

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Alexis Steinbrunn.

Soutenue en 1998

à Dijon .


  • Résumé

    La séparation des isotopes de l'hydrogène (H, D, T) est actuellement realisée sur le centre de Valduc par chromatographie de déplacement de bande sur palladium supporté par de l'alumine. A la fin de l'opération de séparation, l'hydrogène d'élution ainsi que le deuterium et l'hydrogène separés des mélanges initiaux sont légèrement contaminés en tritium. L'hypothèse d'une interaction alumine - tritium a été émise afin d'expliquer ce phenomène. Un nouveau type de support, le Kieselguhr (terre de diatomée, essentiellement SIO#2), qui ne poserait pas ce type de problème a été etudié comme éventuel matériau de remplacement. Il se peut aussi qu'il améliore la qualité des séparations. Ce travail consiste donc en une étude comparative des garnissages d'alumine et de kieselguhr palladiés. Quel que soit le support, la morphologie du palladium est la même. Il se présente sous la forme de nodules finement dispersés de diamètre moyen 0,1 a 0,3 m pour les plus gros et 0,04 a 0,08 m pour les plus petits responsables essentiellement de la surface spécifique developpée par les échantillons palladiés. L'adaptation du modèle de Van Deemter aux types de séparations étudiées ici a permis une description satisfaisante des processus mis en oeuvre et la définition des conditions optimales de fonctionnement d'une colonne. L'énergie d'activation du procédé a été évaluée ; elle correspond à l'énergie d'activation de l'échange isotopique sur palladium non supporté. L'existence d'une interaction materiau support - tritium a ete mise en évidence sur aluminé et Kiselguhr. Elle est plus importante avec le kieselguhr. Cette interaction semble être à l'origine de la contamination résiduelle des effluents en tritium. L'alumine palladiée apparait comme le garnissage optimal pour la séparation isotopique, elle conduit aux hept les plus faibles et permet une plus grande capacité de chargement.


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Informations

  • Détails : , vol. (173 p.) ; 30 cm
  • Annexes : 105 références.

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  • Bibliothèque : Université de Bourgogne. Service commun de la documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TDDIJON/1998/47
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