Synthese de nouveaux ligands phosphores pour la catalyse

par ERIC SOULIER

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de HERVE DES ABBAYES.

Soutenue en 1998

à Brest .

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  • Résumé

    Les ligands phosphores sont d'un grand interet en catalyse homogene. Ce travail decrit la synthese de nouveaux ligands et l'evaluation de leurs performances en catalyse. Des composes de type aminophosphonate, diphosphine et phosphine-phosphonate ont ete synthetises. Les premiers ont ete prepares par la reaction de mannich. Les phosphines sont obtenues via des intermediaires acides phosphiniques. Ceux-ci sont reduits pour donner des phosphines secondaires, qui sont ensuite complexees par le borane, ce qui leur confere une stabilite et une reactivite accrue. Cette reactivite est exploitee pour acceder a des phosphines tertiaires utilisables en catalyse et chimie de coordination. Les syntheses de plusieurs diphosphines encombrees originales, ainsi que des phosphines-phosphonates hemilabiles et une phosphine hydrosoluble sont explicitees. L'etude des modes de coordination des ligands sur le rhodium, ainsi que l'evaluation de leurs performances en hydroformylation de l'undecene font l'objet de la suite de ces travaux. Il ressort de ces essais que sur le systeme catalytique etudie, les ligands originaux prepares n'apportent pas d'amelioration par rapport a des ligands deja decrits (pph#3, ph#2p(ch#2)#2pph#2, ph#2p(ch#2)#2p(o)(oet)#2) sur le plan de la selectivite. Par contre, les pourcentages de conversion obtenus avec ces molecules encombrees sont plus eleves, particulierement dans le cas des catalyses a basse temperature.


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Informations

  • Détails : 166 P.
  • Annexes : 106 REF.

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