Etude structurale de sels de cations radicaux obtenus a partir de nouveaux donneurs-, isomeres de position du bis(ethylenedithio)tetrathiafulvalene

par SOAZIG LE MOUSTARDER

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Amédée Riou.

Soutenue en 1998

à Angers .

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  • Résumé

    L'importance du role joue par le squelette soufre du bis(ethylenedithio) tetrathiafulvalene (bedt-ttf) dans l'organisation structurale et les proprietes des sels de cations radicaux derives de ce donneur- est bien etabli. Ainsi, trois nouvelles molecules (d1, d2, d3), dont deux isomeres de position du bedt-ttf, ont ete synthetisees et presentent la particularite de posseder un ou deux ponts disulfures terminaux. Dans ce travail sont presentees la synthese, l'etude cristallochimique et les caracterisations physiques des sels derives de ces trois nouveaux donneurs-. Ces molecules ont ete associees par electrocristallisation ou par oxydation chimique a differents anions et une quinzaine de sels ont ete obtenus. Dans un premier temps sont decrits les sels associant les donneurs aux petits anions monovalents et peu structurants clo 4 -, pf 6 - et bf 4 - puis ceux associant d1 et d2 a l'anion lineaire i 3 -. Enfin nous avons obtenu une serie de sels de cations radicaux en utilisant comme contre-anion des complexes de metaux de transition (cuivre et fer). L'etude cristallographique a permis d'identifier plusieurs types d'arrangements structuraux et d'etudier le role joue par le pont disulfure terminal dans l'organisation du reseau cristallin. Ainsi, le reseau organique peut etre organise en empilements reguliers et irreguliers, ou en plans de donneurs, organises en dimeres, et entre lesquels s'intercalent les couches anioniques. Par ailleurs, deux des autres sels etudies sont caracterises par des empilements mixtes, c'est-a-dire des empilements alternant donneurs et anions. Enfin, nous avons obtenu un sel pour lequel un des atomes de soufre du pont disulfure de d1 complexe l'atome de cuivre du contre-anion. Les caracterisations physiques ont mis en evidence le comportement magnetique et electrique de plusieurs de ces sels de cations radicaux et ont permis d'etablir ainsi une correlation entre leurs proprietes et leur structure cristalline.


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Informations

  • Détails : 190 p.
  • Annexes : 130 ref.

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