Comportement viscoelastique lineaire et non lineaire en cisaillement de fractions de polystyrene. Previsions de quelques modeles issus de la dynamique moleculaire

par RACHID SMAIL

Thèse de doctorat en Sciences appliquées

Sous la direction de Christian Carrot.

Soutenue en 1997

à SAINT ETIENNE .

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  • Résumé

    Le present travail s'est attache a la comprehension et a l'application de quelques elements de la dynamique moleculaire pour une representation simplifiee du comportement rheologique de polymeres fondus. Les polymeres choisis sont des polystyrenes monomoleculaires. Le comportement rheologique en viscoelasticite lineaire a ete modelise par le modele de rouse pour un polymere de masse inferieure a m#c. Pour les polymeres de masse superieure a m#c, un spectre discret simple de temps de relaxation, dont les modes ont une signification physique, a ete propose. L'echelle des temps a ete divisee en trois zones (transition, plateau et zone terminale). Ces zones sont delimitees par des temps physiques (de rouse, de reequilibration, de reptation et fluctuation) et les temps intermediaires sont des fractions de ces temps principaux. En regime non lineaire, trois types de comportements ont ete observes. Le premier concerne le polymere de masse inferieure a m#c. Le deuxieme concerne des polymeres de masse legerement superieure a m#c. Enfin, le troisieme concerne les polymeres dont la masse est tres elevee. Les resultats obtenus pour le polymere de masse faible ont ete confrontes aux previsions du modele de lodge. Pour les polymeres de masse superieure a m#c, les resultats experimentaux ont ete confrontes aux previsions de quatre modeles issus de la dynamique moleculaire : les modeles de doi et edwards sans ou avec l'hypothese de l'alignement independant, le modele de marruci et de cindio et le modele de wagner et schaeffer. Le calcul a montre que ces modeles surestiment les donnees experimentales pour les polymeres etudies. Une origine des differences entre les modeles et l'experience peut etre attribuee aux spectres des temps de relaxation determines en regime lineaire. Aucun modele ne prevoit les instabilites observees sur les courbes experimentales. Seuls les modeles de doi et edwards prevoient le depassement de contrainte sur la contrainte de cisaillement a des gradients de vitesse conformes a l'experience pour les polymeres de masse elevee. Une courbe d'ecoulement contrainte-gradient de vitesse non monotone a ete obtenue indiquant la presence d'instabilites. Les modeles de doi et edwards semblent relativement adaptes a la description du comportement rheologique de fractions de polystyrenes dont la masse est tres eloignee de m#c.


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  • Détails : 184 P.
  • Annexes : 115 REF.

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