Caractérisation à l'aide de réactions modèles des catalyseurs très acides du type H-mordénite et zircone sulfatée

par Manh Trung Tran

Thèse de doctorat en Chimie appliquée

Sous la direction de Ngi Suor Gnep.

Soutenue en 1997

à Poitiers .


  • Résumé

    L'objectif est la mise au point de reactions modeles permettant de caracteriser a basse temperature des catalyseurs tres acides tels que les mordenites et les zircones sulfatees. Le mecanisme des reactions choisies (transformation du n-heptane, du n-hexane du n-butane et du propane) a d'abord ete etabli. La distribution des produits et les ordres de reactions montrent que les transformations du propane et du n-butane sont essentiellement bimoleculaires, celles du n-hexane et du n-heptane etant monomoleculaires. Toutefois dans ce dernier cas, les premieres etapes monomoleculaires sont suivies de la transformation bimoleculaire tres rapide des produits primaires de craquage. Ces reactions ont ete utilisees pour caracteriser des series de mordenites desaluminees (rapports si/al allant de 6,6 a 80) et de zircones sulfatees (teneurs en soufre allant de 1 a 2,5 % en poids selon la temperature de calcination). Dans le cas des mordenites, l'effet de l'hydrogene permet de montrer que si la transformation du n-butane est pour l'essentiel bimoleculaire, l'isomerisation monomoleculaire tres difficile de cet alcane se produit egalement mais tres lentement. Ces zeolithes possederaient donc quelques sites tres forts. Avec les zircones sulfatees, l'evolution des activites avec la temperature de calcination n'est pas celle attendue de la force et de la concentration des sites protoniques determinees par ir. Cette evolution anormale semble etre liee a une desactivation initiale tres brutale des catalyseurs calcines a basse temperature. Celle-ci serait due plutot a la consommation tres rapide de sites protoniques pour la production d'h#2s qu'a leur empoisonnement par depot de coke. Bien que les sites acides des zircones sulfatees ne semblent pas plus forts que ceux des mordenites et qu'ils sont beaucoup moins nombreux, ces solides sont curieusement plus actifs a basse temperature que les mordenites. Cette plus grande activite s'explique certainement par la possibilite d'initiation a basse temperature de la transformation des alcanes sur les sites oxydants des zircones sulfatees.

  • Titre traduit

    Characterization by use of model reactions of the very acidic h-mordenite and sulfated zirconia catalysts


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Informations

  • Détails : [16], 178 p
  • Annexes : 304 réf. bibliogr

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS 97/POIT/2324
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