Préparation de catalyseurs bimétalliques Pd-Pt [palladium - platine] par réactions rédox de surface : caractérisations physico-chimiques et activité catalytique

par Catherine Micheaud

Thèse de doctorat en Chimie appliquée

Sous la direction de Maurice Guérin.

Soutenue en 1997

à Poitiers .


  • Résumé

    Ce travail est consacre a la preparation et a la caracterisation de catalyseurs bimetalliques pd-pt supportes sur alumine. Deux reactions d'oxydoreduction de surface controlees ont ete retenues pour modifier les catalyseurs monometalliques parents a base de palladium par ajout de platine : la recharge et l'oxydoreduction directe. Ces methodes de preparation sont comparees a la technique classique de coimpregnation. D'apres les tests de reduction en temperature programmee, le platine entre en interaction avec le palladium quelle que soit la methode de preparation (recharge, oxydoreduction directe et meme la coimpregnation). Les analyses i. R. Et e. X. A. F. S. Montrent que le depot de platine par oxydoreduction de surface, a lieu sur des sites particuliers des particules de palladium. La technique de coimpregnation favorise la formation d'un melange plus intime et sans controle des deux metaux (modele de l'alliage). Les mesures d'activite catalytique en milieu reducteur (deshydrogenation du cyclohexane et hydrogenation du toluene) mettent en evidence un comportement caracteristique du palladium pour tous les catalyseurs bimetalliques. Ce phenomene peut resulter d'un enrichissement superficiel en palladium survenu lors des traitements thermiques, ou d'une modification des proprietes electroniques des atomes de platine en surface par le palladium. Les catalyseurs prepares par oxydoreduction de surface presentent la meilleure resistance a l'empoisonnement par le soufre, introduit sous forme de thiophene dans la charge de toluene. En milieu oxydant, bien que la structure des especes bimetalliques soit modifiee, les catalyseurs gardent un effet memoire de leur procedure de preparation tant que la temperature de reaction (d'oxydation du methane, propane et propene ; d'equilibrage isotopique #1#8o#2/#1#6o#2) n'excede pas 450c. La methode de synthese par oxydoreduction directe se presente comme la seule capable de former des entites bimetalliques plus actives que le palladium seul pour ces reactions.

  • Titre traduit

    Preparation of bimetallic pd-pt catalysts by surface redox reactions : physico-chemical characterizations and catalytic activity


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Informations

  • Détails : [16], 254 p
  • Annexes : 215 réf. bibliogr

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS 97/POIT/2317
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