Contribution aux études sur la biocinétique, la décorporation et la spéciation des éléments transuraniens

par Béatrice Ramounet

Thèse de doctorat en Sciences de la vie et de la santé

Sous la direction de Pierre Galle.


  • Résumé

    Dans l'optique de diminuer la production de dechets radioactifs emetteurs a vie longue, l'industrie nucleaire francaise recycle les residus de combustion des centrales nucleaires de type reacteur a eau sous pression. Ainsi, le pu obtenu a partir du combustible standard a base d'u enrichi irradie, est retraite pour entrer dans la composition d'un nouveau combustible le (u, pu)o#2 (mox), a base d'u appauvri utilisable dans les memes reacteurs. Durant le procede industriel, apres frittage d'un melange de uo#2 et de puo#2, les pastilles obtenues subissent l'etape de rectification afin de presenter les caracteristiques geometriques requises. Cette rectification s'effectue a sec, par meulage. Pendant cette etape, sont produites de nombreuses particules inhalables qui representent un risque potentiel pour les employes en cas de rupture de confinement. Ainsi, la toxicite pulmonaire des oxydes d'actinides inhales constitue un probleme majeur dans le cadre de la radioprotection au cours de la fabrication des combustibles mox. Par ailleurs, d'autres radionucleides apparaissant comme dechets sont isoles durant le retraitement des combustibles irradies tel le np, dont les parametres de biocinetique sont meconnus et pour lequel aucun traitement n'est disponible a ce jour pour assurer une decorporation efficace apres une contamination accidentelle. Le but de cette etude est de caracteriser la biocinetique des elements transuraniens, leur decorporation et leur speciation dans le squelette qui est le principal organe de retention. Parmi les donnees obtenues les plus significatives, applicables en radioprotection, nous avons mis en evidence : un faible transfert extra-pulmonaire du np apres inhalation de npo#2, une vitesse de dissolution lente des poudres mox d'origine industrielle, inhalees et un devenir different du pu et de l'am apres inhalation de poudres mox et de puo#2. Nous avons egalement, mis en evidence la possibilite de decorporer une fraction significative de np apres contamination intra-musculaire par des formes solubles de np(iv). Cependant, ces resultats ne permettent pas de repondre a l'ensemble des questions qui demeurent posees dans le domaine de la radioprotection. Aussi, il apparait indispensable de developper des etudes a caractere plus fondamental pour mieux apprehender les mecanismes impliques notamment durant la decorporation. Dans ce cadre des etudes concernant la biocinetique, la speciation et la decorporation ont ete initiees durant cette these. Nous avons demontre que l'efficacite d'un traitement precoce par les agents chelateurs etait principalement dependante de la cinetique de deposition des elements transuraniens dans les organes de retention. Aussi, pour certaines formes, la cinetique de deposition est si rapide qu'un traitement precoce standard est irrealisable. Le probleme majeur a resoudre demeure la decorporation des actinides deposes dans les organes. Nos etudes sur la nature des ligands osseux du pu et du np montrent egalement que les resultats obtenus ne peuvent etre interpretes sans un abord cinetique. Nous avons precise les limites d'un nouveau protocole d'extraction pour evaluer la part respective de la fixation des elements transuraniens sur la matrice minerale et organique de l'os. La methode developpee semble utile pour comparer la cinetique d'internalisation de differents actinides dans les volumes osseux. Les resultats que nous avons obtenus permettent de definir des a present, une strategie a court, moyen et long terme pour mieux caracteriser la toxicologie des actinides inhales et notamment celle des mox.

  • Titre traduit

    Studies on biokinetics, decorporation and speciation of transuranium elements


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  • Détails : 1 vol. (171 f.)
  • Annexes : Bibliogr. : 130 réf

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