Reponse optique, effets thermodynamiques dans les agregats metalliques

Optical response, thermodynamic effects in metallic clusters

• Auteur / Autrice : NOUARI KEBAILI
• Direction : Catherine Bréchignac
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 1997
• Etablissement(s) : Paris 11

Résumé

La fragmentation d'agregats apres une excitation laser est un moyen de diagnostic fiable pour l'etude de leur stabilite. Son analyse permet l'acces aux canaux et aux taux de dissociation et la determination de certaines des grandeurs physiques regissant l'interaction entre agregats et photons. L'objet de cette these est l'etude experimentale des processus induits par cette interaction. La mesure par spectrometrie de masse des produits de l'evaporation faisant suite a l'absorption sequentielle de photons permet de determiner la section efficace de photo-absorption pour des agregats de plusieurs centaines d'atomes. Les profils obtenus pour le strontium presentent en plus de la resonance caracteristique de la reponse des electrons libres, une aile importante, due a des effets de correlations avec les electrons de coeur. Ces profils tendent vers la reponse dipolaire d'une sphere macroscopique ayant la constante dielectrique du solide. Ce parametre reste pertinent pour ces systemes finis, de dimension proche des libres parcours moyens des electrons de conduction. De nombreux resultats obtenus sur la fragmentation d'agregats resultant aussi bien d'un exces d'energie interne que d'un exces de charge, ont ete interpretes par des considerations purement energetiques. Cependant la fragmentation d'agregats metalliques triplement charges montre que cela n'est plus le cas lorsque la taille ou la temperature de l'agregat augmentent. Ces resultats different des predictions energetiques, et ne se comprennent que si l'on considere egalement l'entropie du systeme. Une etude de la dissociation d'agregats de selenium, revele une evaporation specifique qui differe de celle du solide massif. Une methode basee sur la mesure des rapports de branchement, et sur l'analyse des cycles energetiques, permet de remonter aux energies de liaison. La prise en compte des termes d'entropie est indispensable pour ces systemes ou la competition entre plusieurs canaux de dissociation existe.