Comportement a l'echelle des indicateurs des elements zirconium, hafnium, et l'element 104, niobium, tantale et protactinium (element 105) en milieux tres complexants

par FABIOLA MONROY GUZMAN

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de MICHEL HUSSONNOIS.

Soutenue en 1997

à Paris 11 .

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  • Résumé

    Afin de determiner les proprietes chimiques des elements transactinides 104 et 105 en solution aqueuse, nous avons etudie leur comportement vis-a-vis de resine echangeuse d'ions dans differents milieux complexants. Compte tenu des periodes (quelques dizaines de secondes) et des faibles taux de production de ces elements (quelques atomes par heure d'irradiation), seules des techniques radiochimiques rapides peuvent etre utilisees. Ces contraintes drastiques imposent la realisation d'etudes comparatives de ces elements avec leurs homologues les plus probables, respectivement les elements du groupe 4 (zr et hf) pour l'element 104 et les elements du groupe 5 (nb et ta) mais egalement le protactinium pour l'element 105. Les proprietes de complexation de ces elements, a l'echelle des indicateurs, ont ete determinees dans les milieux hf, nh#4f/hcio#4, nh#4scn/hcio#4, nh#4scn/hf et hcl/hf par chromatographie d'echange d'ions. Les etudes en milieux fluorures nous ont permis d'identifier les complexes en solution et de justifier l'allure des courbes de sorption observees experimentalement. En milieu hf/hcl, la diminution de la sorption avec l'augmentation des concentrations des acides, a ete interprete par la formation de chlorofluoro-complexes. Dans le cas des melanges nh#4scn/hf, des effets antisynergiques particulierement prononces ont ete observes et discutes. Parallelement, des etudes ont ete realisees avec des isotopes de courtes vies de hf et ta, a l'aide du dispositif rachel, implante aupres de l'accelerateur tandem d'orsay. Ces simulations en conditions reelles nous ont permis d'optimiser les differentes etapes de production, de transport et de separation des elements transactinides. Les deux experiences de production de l'element 104 ont montre que cet element forme des complexes anioniques tres stables en milieu hf, comme ses homologues zr et hf.


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Informations

  • Détails : 191 P.
  • Annexes : 180 REF.

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  • Bibliothèque : Centre Technique du Livre de l'Enseignement supérieur (Marne-la-Vallée, Seine-et-Marne).
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  • Cote : TH2014-013278
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