La reactivite tropospherique de composes organiques oxygenes en phase aqueuse : etude experimentale et evaluation de son impact sur la capacite oxydante de l'atmosphere par une approche multiphasique

par Anne Monod

Thèse de doctorat en Terre, océan, espace

Sous la direction de Patrick Carlier.

Soutenue en 1997

à Paris 7 .

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  • Résumé

    Une des lacunes actuelles dans la connaissance de la photochimie tropospherique est l'evaluation de l'importance des processus multiphasiques. Ce travail presente des etudes experimentales sur la reactivite photochimique en phase aqueuse homogene de quelques composes organiques oxygenes figurant parmi les plus couramment rencontres dans l'atmosphere : le methanol, l'acetaldehyde et l'ethanol. Nos resultats montrent d'une part que leur oxydation par les radicaux oh aqueux s'accompagne toujours de la formation de radicaux ho#2 (ou o#2), et d'autre part que les constantes cinetiques induisent un temps de vie en phase aqueuse nettement reduit par rapport a la phase gazeuse. L'ozone est une espece faiblement soluble. Neanmoins, il est extremement reactif vis a vis des radicaux o#2, si bien que les hydrometeores constituent un puits net d'ozone tropospherique. De plus, ce puits s'auto-entretient car cette reaction forme des radicaux oh qui oxydent les composes organiques solubles pour reformer des radicaux ho#2 (ou o#2). Compte tenu de la reactivite mise en evidence experimentalement, ce travail montre, au moyen d'une simulation numerique, que, lorsqu'on prend en compte les processus multiphasiques, on observe une acceleration de la vitesse d'oxydation atmospherique des composes organiques oxygenes, et, a l'oppose de la phase gazeuse, on observe une reduction de l'accumulation d'ozone tropospherique, allant meme jusqu'a une consommation d'ozone, suivant le ph de l'hydrometeore. Ainsi, cette etude montre-t-elle que la prise en compte des processus multiphasiques dans les phenomenes de photochimie tropospherique est indispensable a une evaluation correcte de la capacite oxydante de l'atmosphere.

  • Titre traduit

    The tropospheric reactivity of oxygenated organic compounds in aqueous phase : experimental study and evaluation of its impact on the oxidizing capacity of the troposphere through a multiphase approach


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  • Détails : 275 P.
  • Annexes : 191 REF.

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