Etude experimentale et theorique des ions moleculaires doublement charges formes par la double photoionisation de valence

par MAJDI HOCHLAF

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de PASCAL LABLANQUIE.

Soutenue en 1997

à Paris 6 .

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  • Résumé

    Ce travail porte sur l'etude experimentale et theorique des ions moleculaires doublement charges (ou dications) formes par la double photoionisation : m + h m#+#+ + 2e#. Les photons proviennent du rayonnement synchrotron de super aco de lure. Les deux electrons ejectes sont detectes en coincidence grace a la technique tpesco (threshold photoelectrons coincidence). Au cours de cette these, un nouveau dispositif experimental autonome et adapte a l'etude de la spectroscopie des ces ions a ete mis au point. Sur le plan theorique, les surfaces de potentiel ont ete calculees grace a la methode mrci (multi reference configuration interaction) et la structure vibrationnelle de ces ions a ete determinee variationnellement. Deux dications diatomiques ont ete etudies : n#2#+#+ et co#+#+. Les spectres tpesco ont ete obtenus avec une resolution de 40 mev. Dans le cas de l'ion n#2#+#+, les attributions relatives aux etats x#1#g#+ et a#3#u ont ete confirmees et nous avons pu mettre en evidence pour la premiere fois l'etat #3#g# dont seul un processus indirect (via l'ion n#2#+) permet d'expliquer la formation. De plus, les premiers niveaux de l'etat #1#u ont ete identifies dans la partie haute energie du spectre. Dans le cas de co#+#+, les constantes spectroscopiques des trois premiers etats electroniques (x#3, #1 et #1#+) ont ete determinees. Le seuil de l'etat #1#+ a ete positionne au niveau de l'etat #1 (v = 1). Trois dications triatomiques ont ete etudies : cs#2#+#+, co#2#+#+ et ocs#+#+. Les spectres tpesco (40 mev de resolution) obtenus, nous ont permis de preciser la position des seuils des premiers etats electroniques de ces dications. Ces spectres revelent la presence de structures correspondant a la structure vibrationnelle de ces ions qui est mise en evidence pour la premiere fois dans ce travail. Ceci a ete confirmee par des calculs des surfaces de potentiel et des spectres rovibrationnels de cs#2#+#+ et de co#2#+#+. De plus, l'effet renner-teller dans l'etat #1#g de cs#2#+#+ a ete traite. L'analyse des fonctions d'onde vibrationnelles revele la presence de resonances anharmoniques des les premiers niveaux de cs#2#+#+. Par ailleurs, nos calculs montrent que les 14 premiers etats electroniques de cs#2#+#+ presentent un puits de potentiel et que le seuil de la reaction de dissociation (en cs#+ + s#+) mesure experimentalement (de 3 ev) correspond exactement a la barriere de l'etat fondamental x#3#g#.


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Informations

  • Détails : 228 P.
  • Annexes : 267 REF.

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  • Bibliothèque : Université Pierre et Marie Curie. Bibliothèque Universitaire Pierre et Marie Curie. Section Biologie-Chimie-Physique Recherche.
  • Disponible pour le PEB
  • Bibliothèque : Centre Technique du Livre de l'Enseignement supérieur (Marne-la-Vallée, Seine-et-Marne).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : PMC RT P6 1997
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