Modification et caractérisation des sites responsables du craquage acide sur des supports à base d'alumine

par Denis Guillaume

Thèse de doctorat en Chimie. Sciences pétrolières

Sous la direction de Jean-Claude Lavalley.

Soutenue en 1997

à Paris 6 en cotutelle avec Rueil-Malmaison, ENSPM , en partenariat avec Ecole nationale supérieure du pétrole et des moteurs (Rueil-Malmaison, Hauts-de-Seine) (autre partenaire) .


  • Résumé

    L'objectif de ce travail reside dans la caracterisation du spectre d'acidite de l'alumine, en terme de nature, de nombre de force et d'environnement des sites acides. Les techniques utilisees sont : le suivi par rmn ram du #3#1p de la thermodesorption de la trimethylphosphine, la spectroscopie ir directe, le craquage du n-heptane, la modification de l'alumine par l'addition de chlore, de silicium, de cations alcalins (k#+, na#+), alcalino-terreux (mg#2#+, ca#2#+) et lanthane (la#3#+). Cette approche multimethode a permis d'identifier les proprietes acides de surface de l'alumine, impliquees dans les reactions de transformation du n-heptane dans les conditions de reformage. L'acidite de lewis est a l'origine des reactions de craquage menant a la formation des couples de produits c#1-c#6 et c#2-c#5 tandis que le craquage du n-heptane en c#3-c#4 implique des sites acides de bronsted. Les reactions de cyclisation et d'isomerisation font intervenir egalement des sites acides de bronsted mais de plus faible force acide. Les mecanismes impliques dans la formation des produits de ces reactions ont pu etre precises. Malgre la complexite de l'acidite de surface de l'alumine , cette etude a permis de preciser l'environnement des sites acides actifs en catalyse, en considerant en particulier la presence de lacunes cationiques superficielles.


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Informations

  • Détails : 293 p.
  • Annexes : 206 réf. bibliogr.

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  • Disponible pour le PEB
  • Cote : PMC RT P6 1997

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  • Cote : MF-1998-GUI
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