Etude de la combustion catalytique du methane sur pt/al#2o#3 synthese, caracterisation, reactivite, vieillissement

par ERIC MARCEAU

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Michel Che.

Soutenue en 1997

à Paris 6 .

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  • Résumé

    La combustion catalytique du methane est un procede energetique propre pour l'environnement car elle s'effectue sans production d'oxydes d'azote, a la difference de la combustion avec flamme. L'activite catalytique du systeme pt/al#2o#3 vis-a-vis de cette reaction est etudiee dans la gamme de temperature 300-600c, ou zone d'amorcage. Des catalyseurs pt/al#2o#3 prepares a partir de h#2ptcl#6 ou pt(nh#3)#4(oh)#2 ont des comportements opposes sous melange reactionnel. Le premier subit une activation avec le temps en conditions isothermes, alors que le second se desactive. Un frittage identique des particules metalliques, d'autant plus prononce que la temperature de reaction est elevee, est observe par met, drx et titrages h#2-o#2. Il est en partie relie a la presence d'oxygene en exces dans la phase gazeuse. La perte de surface metallique peut expliquer le comportement du catalyseur non chlore. Dans l'autre cas vient se superposer l'action de l'eau produite par la reaction, qui provoque l'elimination du chlore residuel issu de la reduction du sel de platine et au depart inhibiteur de l'activite catalytique. Pour comprendre cette action du chlore, plusieurs catalyseurs pt/al#2o#3 sont synthetises par impregnation, sechage, calcination et reduction, en y faisant varier la teneur et la provenance du chlore. Les interactions platine-chlore-support sont suivies au cours de la preparation par uv-visible, rmn du #1#9#5pt et tpr. Le chlore inhibiteur de la reaction sur les catalyseurs issus de h#2ptcl#6 est celui reste a l'interface platine-support apres la reduction du platine a l'etat metallique. Le frittage du metal s'effectuerait a partir de germes pto#xcl#y migrant sur le support et en forte interaction avec celui-ci. Ceci permettrait le facettage regulier des particules frittees les plus grosses, plus actives a taille de particules egale que celles issues d'un catalyseur non chlore. La nature moleculaire du catalyseur frais influerait donc sur l'activite du catalyseur vieilli.


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Informations

  • Détails : 283 P.
  • Annexes : 413 REF.

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  • Bibliothèque : Université Pierre et Marie Curie. Bibliothèque Universitaire Pierre et Marie Curie. Section Biologie-Chimie-Physique Recherche.
  • Disponible pour le PEB
  • Bibliothèque : Centre Technique du Livre de l'Enseignement supérieur (Marne-la-Vallée, Seine-et-Marne).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : PMC RT P6 1997
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