Préparation par méthode sol-gel et activation de catalyseurs zircone-sulfate pour l'hydroisomérisation d'alcanes

par Hector Armendariz Herrera

Thèse de doctorat en Chimie théorique, physique, analytique

Sous la direction de Bernard Coq.

Soutenue en 1997

à Montpellier 2 .


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  • Résumé

    La methode sol-gel a ete utilisee pour effectuer la synthese de zro#2 et de composes mixtes sio#2-zro#2 sulfates. L'incorporation du zr dans le reseau de la silice a conduit a des oxydes mixtes sio#2-zro#2 avec un accroissement de l'acidite de brnsted. Ces solides montrent une activite elevee, exprimee par site de zr, dans l'hydroisomerisation du n-hexane. Ceci confirmerait l'hypothese selon laquelle les atomes de zr de faible coordination sont a l'origine des centres acides les plus actifs. En utilisant la methode sol-gel, noua avons developpe une methode de synthese en une seule etape de zircones sulfatees, par incorporation du sulfate dans le reseau du gel de zircone au moment de sa preparation. Ces solides sont catalytiquement actifs pour l'hydroisomerisation du n-hexane a 150c. Dans ces memes conditions une zircone sulfatee preparee en deux etapes selon une methode plus conventionnelle, par sulfatation ulterieure d'un gel de zircone, se revele peu active. Les caracterisations par tpd-nh#3 et spectroscopies drifts et rmn mas #1h montrent que l'activite catalytique est plutot liee a la nature et la force qu'au nombre des sites acides des solides. Ainsi, la presence de groupements -oh, caracterises par une bande ir large a 3280 cm#-#1 et un pic de resonance rmn a 5. 85 ppm, etablissant une liaison de type hydrogene avec les oxygenes superficiels de la zircone est mis en evidence. Ces types de groupements oh absents sur l'echantillon prepare en deux etapes, semblent jouer un role determinant dans les proprietes catalytiques des zircones sulfatees. L'interaction du benzene avec ces solides montre que ces types de -oh possedent une force acide capable d'effectuer l'echange isotopique h-d avec la molecule de c#6d#6 a temperature ambiante.

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  • Détails : [6] f., 134 p
  • Annexes : Notes bibliogr

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  • Bibliothèque : Bibliothèque interuniversitaire. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
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  • Cote : TS 97.MON-9
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