Interaction hydrogène - catalyseurs d'hydrotraitement : nature des espèces adsorbées et réactivité

par Claire Dumonteil

Thèse de doctorat en Sciences. Chimie

Sous la direction de Michel Lacroix.

Soutenue en 1997

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Michel Lacroix.


  • Résumé

    L'interaction hydrogene - sulfure est un processus complexe qui conduit a la formation de lacunes anioniques et de groupements s-h, dont la presence est necessaire pour conferer des proprietes catalytiques. L'objectif de ce travail etait de determiner la nature de l'interaction entre l'hydrogene et ces solides en couplant des caracterisations physico-chimiques a des mesures de proprietes catalytiques. Ce travail a ete realise sur le sulfure de ruthenium depose sur zeolithe ky, afin de completer des etudes anterieures et sur mos#2 non supporte, supporte sur alumine et promu par du ni. La phase ruky est constituee de particules 4 fois plus petites que celles observees pour rus#2 depose sur silice ou alumine. Cette difference entraine une reactivite accrue du solide vis-a-vis de l'hydrogene et la chimisorption de h#2 peut etre heterolytique ou homolytique. L'activite des sulfures de ruthenium est maximale lorsque la surface est fortement depeuplee en soufre. Le nombre de rotation est compris entre 0,5 et 1s#-#1 independamment de la taille des particules. Pour mos#2, un traitement sous h#2 a 1073k ne permet d'eliminer qu'une partie des anions soufre situes sur les bords des feuillets de mos#2. La caracterisation des especes h adsorbees indique que celles-ci ont un caractere protonique. L'absence de liaison mo-h suggere un transfert d'electrons depuis la molecule vers le solide. La chimisorption d'hydrogene s'apparente alors a un processus d'oxydoreduction entre l'adsorbat et l'adsorbant. Le depot de cette phase active sur alumine a montre une nette augmentation de sa reactivite vis-a-vis de h#2 conduisant a des rapports h/mo compris entre 0 et 2. Ces rapports eleves suggerent la migration d'une partie de h#2 sur le support. Enfin, l'ajout d'un promoteur tel que le nickel ne modifie pas les proprietes intrinseques de la phase mo, suggerant ainsi que la synergie observee en hydrotraitement n'est pas liee a l'etape d'adsorption de h#2 ou a son activation.

  • Titre traduit

    Hydrogen-hydrotreating catalysts interaction : nature of adsorbed species and reactivity


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Informations

  • Détails : 1 vol. (166 p.)
  • Annexes : Bibliogr. pagination multiple [11] p.

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