Isomérisation des butènes en isobutène sur des catalyseurs à pores moyens

par Ngoc Hung Lê

Thèse de doctorat en Sciences. Chimie physique

Sous la direction de Paul Meriaudeau.

Soutenue en 1997

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Paul Meriaudeau.


  • Résumé

    Notre travail a ete consacre a l'etude de l'isomerisation squelletale du butene sur des zeolites a pores moyens (ferrerite, zsm-23, etc. ). Plus precisement, nous nous sommes attaches a repondre aux questions suivantes : par quel mecanisme le butene est-il selectivement transforme en isobutene, quelle est la nature du site actif et quelles sont les conditions requises pour avoir un catalyseur selectif. Nous avons montre que le butene est selectivement transforme en isobutene via une reaction monomoleculaire et un intermediaire methyl-cyclopropanique et non pas, comme cela etait propose via un mecanisme bimoleculaire. Nous avons etabli que le site actif est un proton : ce proton n'est selectif que si une contrainte spatiale existe et qui interdit la formation de l'intermediaire olefinique en c8. Cette contrainte spatiale (ou selectivite de forme) est realisable dans la porosite de la fer soit en echangeant une partie des protons avec des ions volumineux tels cs#+, soit en deposant du carbone (coke) dans les cavites de la zeolite au cours du vieillissement sous reactif, soit en encombrant partiellement les cavites en extrayant de l'aluminium du reseau zeolitique. Nous avons generalise nos conclusion a d'autres materiaux a porosite moyenne tels les zsm-23 ou les silico-alumino-phosphates (sapo-11 et mea1po-11) et nous avons montre que le catalyseur d'isomerisation selective du butene en isobutene etait d'autant plus selectif que la porosite est etroite.

  • Titre traduit

    N-butene isomerisation into isobutene over medium-pore materials


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Informations

  • Détails : 1 vol. (103 p.)
  • Annexes : Bibliogr. pagination multiple [8] p.

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