Les carbure et nitrure de silicium utilisés comme support de catalyseurs au palladium : application à l'oxydation totale du méthane

par Christophe Methivier

Thèse de doctorat en Sciences. Chimie Physique

Sous la direction de Jean-Claude Bertolini et de Jean Massardier.

Soutenue en 1997

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Jean-Claude Bertolini, Jean Massardier.


  • Résumé

    Du fait de leurs excellentes proprietes thermiques, mecaniques et d'inertie chimique, les carbure et nitrure de silicium devraient etre de bons supports de catalyseurs pour des reactions exothermiques ou a haute temperature. Dans cette optique, nous avons etudie la preparation de catalyseurs supportes sur sic et si#3n#4 a base de palladium, metal actif pour des reactions d'oxydation ou d'hydrogenation. Le procede de metallisation utilise consiste a impregner des poudres de sic et si#3n#4 au moyen d'une solution de bis - acetylacetonate de palladium ((c#5h#7o#2)#2pd). Plusieurs traitements thermiques necessaires a l'activation des catalyseurs sont testes (argon a 400c ou calcination a 350c suivie d'une reduction a 300c). Les caracterisations effectuees (drx, tem, thermodesorption de h#2, xps) montrent pour le couple pd-sic une influence tres marquee de l'atmosphere de traitement sur l'etat final du solide. La calcination-reduction entraine en effet l'apparition inattendue de grosses particules de siliciure de palladium (pd#2si) dont les conditions de formation ont soigneusement ete etudiees. Le traitement sous argon donne lieu a la formation de petites particules de palladium metallique relativement homogenes en taille. Concernant la metallisation du nitrure de silicium, les traitements thermiques n'ont pas entraine de grandes differences sur les caracteristiques finales du solide. L'apparition de phase d'alliage de type siliciure n'est pas observee mais le nitrure de silicium modifie apparemment les proprietes electroniques du palladium (xps). Ces materiaux sont ensuite testes pour la reaction d'oxydation du methane. Les solides pd/si#3n#4 montrent une activite superieure a celle d'un catalyseur plus conventionnel pd/-al#2o#3. Les solides pd/sic sont egalement actifs, mais presentent neanmoins une limitation due a l'oxydation non negligeable, au cours de la reaction, de la surface du carbure de silicium.

  • Titre traduit

    Silicon carbide and silicon nitride used as support of palladium catalysts : application to the methane total oxidation


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  • Détails : 1 vol. (157 f.)
  • Annexes : Bibliogr. f. 154-157

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