Combustion du n-butane sur des catalyseurs à base de platine : application haute température

par Valérie Labalme

Thèse de doctorat en Sciences

Sous la direction de Michel Primet.

Soutenue en 1997

à Lyon 1 , dans le cadre de École Doctorale de Chimie (Lyon) .

Le président du jury était Michel Primet.


  • Résumé

    Deux systemes catalytiques, pt/al#2o#3 et pt/zro#2 sont etudies en combustion du n-butane. Ces solides devant travailler en presence d'eau et a des temperatures pouvant atteindre 1200c, leur stabilite thermique doit etre amelioree par l'ajout de promoteurs. En ce qui concerne les solides pt/al#2o#3, l'introduction de baryum induit une diminution de l'activite catalytique a l'etat frais. Ceci est du a un frittage modere du platine mais surtout a la presence de baryum en surface des particules de platine qui reduit la surface metallique accessible. Le solide pt/al#2o#3 vieilli 20 heures a 1200c sous vapeur d'eau est fortement desactive tandis que l'activite des catalyseurs promus est exaltee a l'issue du vieillissement. L'ajout baryum limite le frittage du support en inhibant la formation de l'alumine et en permettant l'apparition d'aluminates de baryum. Toutefois l'important frittage des particules metalliques est identique en presence ou non de baryum. Apres vieillissement, le metal ne peut plus etre considere comme l'unique espece active. Des mesures de d. T. P. D'oxygene ont montre la participation a la reaction d'especes oxygenees provenant des supports baryes. Pour les solides pt/zro#2, l'addition d'yttrium affecte peu l'activite catalytique. Les deux solides ont une activite semblable malgre des particules metalliques de taille moyenne plus importante en presence d'yttrium. Un vieillissement d'une duree de 20 heures ne modifie pas ou peu l'activite des deux catalyseurs. Mais un tel traitement entraine le frittage du support et du platine. L'impregnation d'yttrium est donc inefficace pour stabiliser thermiquement la zircone, et l'activite catalytique est independante de la surface metallique accessible. Lorsque les catalyseurs vieillis sont desactives, ils peuvent etre reactives par un traitement sous reactifs a 500c. Cette activation peut etre simulee par un traitement oxydant (n#2 + o#2) a 500c. Ce phenomene n'est du ni a une redispersion du platine, ni a la formation d'un oxyde superficiel particulierement actif. La raison pourrait etre la creation de sites specifiques responsables d'une forme d'oxygene tres reactive. De tels sites sont annihiles par une reduction sous hydrogene a 500c.

  • Titre traduit

    N-butane combustion over platinum catalysts : high temperature application


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Informations

  • Détails : 1 vol. (IV-178 p.)
  • Annexes : Bibliogr. pagination multiple [8] p.

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  • Bibliothèque : Université Claude Bernard (Villeurbanne, Rhône). Service commun de la documentation. BU Sciences.
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