Etude de la réactivité de composés alkyls, alcoolates et carboxylates d'étain tributyle avec les surfaces de platine et de palladium supportés sur silice, alumine ou charbon : application des catalyseurs bimétalliques obtenus à la déshydrogénation de l'isobutane en isobutène

par Fatima Zohra Bentahar

Thèse de doctorat en Sciences

Sous la direction de Jean-Pierre Candy.

Soutenue en 1997

à Lyon 1 .

Le jury était composé de Jean-Pierre Candy.


  • Résumé

    Il a ete montre au laboratoire que des catalyseurs bimetalliques platine-etain prepares par reaction entre le tetrabutyletain et la surface reduite du platine presentaient de remarquables proprietes, tant de selectivite que d'activite ou de stabilite dans la deshydrogenation de l'isobutane en isobutene. Jusqu'a present, cette methode de preparation developpee au laboratoire sous le nom de chimie organometallique de surface sur metaux (coms/m) a ete mise en oeuvre dans un alcane, milieu dans lequel le tetrabutyletain est soluble. Dans le but de banaliser cette methode de preparation de catalyseurs bimetalliques en vue de son application a l'echelle industrielle, nous nous sommes fixe comme objectif, l'utilisation de l'eau comme solvant. Les derives tetra-alkyles de l'etain (r#4sn) ne sont pas solubles dans l'eau, par contre, les derives alcoolates (r#3snor') sont solubles dans les alcools et nous avons montre que le tributyletain-acetate (bu#3snoc(o)me) se solubilisait sous forme de tributyletain-hydroxyde (bu#3snoh) en milieu aqueux basique (ph10). Des catalyseurs monometalliques (m=pt et pd) hotes supportes sur alumine, sur silice et sur charbons ont ete prepares et caracterises par differentes techniques. L'interaction de r#4sn, r#3snor' et r#3snoh sur ces catalyseurs reduits a ete etudiee en detail, dans un alcane (r#4sn), dans un alcool (r#3snor') et dans l'eau (r#3snoh). Dans les trois cas, la reaction a pris place uniquement sur la surface du metal hote, avec formation d'une espece de surface partiellement desalkylee de la forme m#ssnr#x#y. Il a ete montre que la valeur de x dependait du taux de recouvrement (y) de la surface metallique, de la nature et de la taille des particules metalliques. Par traitement sous hydrogene a 500c, ce complexe perd la totalite de ces groupement alkyles pour donner un catalyseur bimetallique de composition parfaitement homogene. Testes dans la deshydrogenation de l'isobutane, tous les echantillons, prepares en milieu organique ou aqueux ont presente la meme activite et la meme selectivite en isobutene, validant ainsi la faisabilite de la methode coms/m dans l'eau.


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Informations

  • Détails : 1 vol. (183 p.)
  • Annexes : Bibliogr. p. 175-183

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  • Bibliothèque : Université Claude Bernard (Villeurbanne, Rhône). Service commun de la documentation. BU Sciences.
  • Disponible pour le PEB
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