Modelisation des couches actives d'electrodes volumiques de piles a combustible a membrane echangeuse de protons

par YANN BULTEL

Thèse de doctorat en Sciences appliquées

Sous la direction de Patrick Ozil.

Soutenue en 1997

à l'INP GRENOBLE .

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  • Résumé

    Ce travail est focalise sur la modelisation des transports de matiere, de charge et de chaleur dans les couches actives des electrodes volumiques de piles a combustible a membrane echangeuse de protons (p. E. M. F. C). Un premier temps decrit la structure des piles a combustible et les processus physico-chimiques aux electrodes sont decrits. Une analyse des modeles classiques rencontres dans la litterature montre qu'ils supposent tous que l'electrocatalyseur est uniformement reparti sur un plan ou en volume. Dans un deuxieme temps, la modelisation des phenomenes de transport de matiere et de charge a ete menee en utilisant un logiciel de calcul numerique (flux-expert#) mettant en oeuvre la methode des elements finis et qui permet de prendre en compte la repartition discrete du catalyseur en nano-particules. Les simulations ont mis en evidence les limitations du taux d'utilisation du catalyseur par la diffusion et la chute ohmique ionique non seulement a l'echelle de la couche d'electrolyte mais aussi a celle des particules. Afin d'ameliorer la modelisation des piles a combustible a membrane echangeuses de protons, les modeles classiques ont ete modifies afin de les rendre capables de prendre en compte ces contributions locales ; ils ne requierent que des methodes numeriques simples telle que celle des differences finies. Appliques a la reduction de l'oxygene a la cathode ou a l'oxydation de l'hydrogene a l'anode, ces modeles permettent de determiner les parametres cinetiques (densites de courant d'echanges et pentes des droites de tafel) corrigees de la diffusion dans la couche active. Une modelisation des transferts thermiques a l'echelle des couches actives est ensuite proposee. Le modele prend en compte les echanges de chaleur convectifs entre les phases solides et le gaz, le transport d'eau par electro-osmose, la creation de chaleur par effet joule et par les reactions electrochimiques. Enfin, le dernier chapitre presente une etude des mecanismes reactionnels dans le cas des electrodes poreuses par la methode des impedances. Des modeles analytiques et numeriques ont ete developpes pour calculer les impedances d'electrode et sont appliques a l'etude de la reduction de l'oxygene et d'oxydation de l'hydrogene.


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  • Détails : 185 P.
  • Annexes : 65 REF.

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