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Thèse soutenue

Étude de la séparation actinides-lanthanides des déchets nucléaires par un procédé pyrochimique nouveau

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Auteur / Autrice : Florent Lemort
Direction : Michel Allibert
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Sciences et génie des matériaux
Date : Soutenance en 1997
Etablissement(s) : Grenoble INPG

Résumé

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La thermodynamique permet de prevoir une separation theorique des platinoides, des actinides et des lanthanides par deux reducteurs adaptes, le zinc et le magnesium, ce qui a permis d'imaginer un procede pyrochimique de traitement des concentrats de produits de fission. La manipulation a haute temperature de ces elements sous formes de fluorures et leur traitement par une phase metallique reactive demandent des precautions particulieres. L'etude du comportement des matieres au sein des systemes a permis de mettre au point un protocole et une technologie experimentaux concernant le traitement des phases et leur mise en contact. L'interpretation thermodynamique des resultats a permis de demontrer la faisabilite de la separation actinides-lanthanides et d'extraire un modele permettant de prevoir l'evolution des coefficients de partage du zirconium, de l'uranium et du lanthane en fonction de la composition globale des systemes. Une methode d'estimation a ete proposee afin d'evaluer les coefficients de partage en solution diluee de l'ensemble des actinides et des lanthanides entrant dans la composition des concentrats de produits de fission entre lif-caf#2 et zn-mg a 720c. Au regard des resultats experimentaux, l'extrapolation en solutions concentrees des resultats d'estimation permet de projeter une possible separation de l'ensemble des actinides et des lanthanides. La rapidite du transfert des elements, favorable au procede, est provoquee par un echauffement des systemes en rapport a la forte exothermicite de la reduction par le magnesium. Aussi, il a ete possible de relier les coefficients cinetiques a l'enthalpie de reduction de chaque element. Par ailleurs, il a ete montre que la cinetique semble limitee par la reaction chimique a l'interface et non par le transfert de masse.