Caracterisations, applications et modelisation d'electrodes modifiees par des hydrogels : laponite - oligosilsesquioxanes (- enzyme)

par VALERIE DESPREZ

Thèse de doctorat en Psychologie. Chimie

Sous la direction de Pierre Labbe.

Soutenue en 1997

à Grenoble 1 .

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  • Résumé

    Ce memoire est consacre a la caracterisation, aux applications et a la modelisation cinetique d'electrodes modifiees par des hydrogels de laponite expansee par des oligosilsesquioxanes et fonctionnalisee par des especes electrocatalytiques (microparticules de metaux nobles, mediateurs redox, enzymes). Les etudes physico-chimiques et electrochimiques de ce nouveau materiau hybride d'electrode ont mis en evidence l'intercalation des oligosilsesquioxanes et l'existence d'une micro-porosite induite susceptible d'etre conservee en milieu organique. La stabilite des films obtenus ainsi que leur propriete d'echange d'ions offrent de larges potentialites d'application qui ont ete demontrees par plusieurs exemples en electrocatalyse (hydrogenation electrocatalytique) et en electroanalyse (biocapteurs amperometriques). En particulier, l'immobilisation de la polyphenol oxydase (ppox) permet l'elaboration d'un capteur sensible aux composes phenoliques aussi bien en milieux aqueux qu'en milieu organique. Les performances analytiques de ce capteur, tant en sensibilite, temps de reponse qu'en seuil de detection, comptent parmi les meilleures jusqu'ici decrites pour de tels systemes. Enfin, la modelisation cinetique du systeme electroenzymatique catechol/ppox qui met en jeu dans son fonctionnement une regeneration electrochimique du substrat de l'enzyme, a permis de rationaliser le processus d'amplification electroenzymatique responsable des limites de detection extremement basses de ce type de capteur. L'ensemble de ces etudes nous a ainsi permis de proposer une structure mesoporeuse de l'hydrogel enzyme-laponite expansee et de quantifier les modes de transport et d'amplification electroenzymatique.


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Informations

  • Détails : 207 P.
  • Annexes : 172 REF.

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