Etude du comportement de la resistivite electrique des monochalcogenures de plutonium et des alliages de plutonium et americium

par ENRIQUE GOMEZ MARIN

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de JEAN MARC FOURNIER.

Soutenue en 1997

à Grenoble 1 .

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  • Résumé

    Cette these est une contribution a l'etude des proprietes de transport electrique de composes d'actinides. En particulier, nous reportons les premieres mesures de resistivite electrique a haute temperature sur des monocristaux de composes de plutonium. Pour cela, nous avons mis au point un appareillage de mesure de resistivite electrique a haute temperature (entre 300k et 1000k) en boite a gants pour des echantillons de 4mm a 10mm de longueur. Nous avons developpe un nouveau type de porte-electrode afin d'etablir des contacts electriques sur l'echantillon selon une configuration quatre pointes. Nous avons etendu au domaine des hautes temperatures les mesures preexistantes de resistivite a basse temperature des monochalcogenures de plutonium. Nous observons un comportement de type kondo entre 310k et 450k pour pus, entre 250k et 400k pour puse, et entre 200k et 340k pour pute. A des temperatures plus elevees, nous observons un comportement semiconducteur non degenere entre 440k et 590k pour pus, entre 380k et 510k pour puse, et entre 330k et 460k pour pute ; avec des bandes interdites de 0. 248ev, de 0. 185ev et de 0. 175ev pour pus, puse et pute respectivement. Ces resultats sont discutes en fonction de trois modeles: semiconducteur relativiste, modele localise et modele de valence intermediaire. Une interpretation definitive du comportement observe necessite les resultats des mesures de susceptibilite magnetique a haute temperature. Nous avons etudie egalement la localisation progressive des electrons 5f entre le plutonium et l'americium metaux, au moyen des mesures de resistivite a haute et a basse temperature des alliages pu#1#-#xam#x. A partir des resultats experimentaux, nous deduisons un renforcement des fluctuations de spin du plutonium metal pour une faible dissolution avec l'americium (pu#0#. #9am#0#. #1), du a l'affaiblissement de l'hybridation des electrons 5f du plutonium. Pour des concentrations d'americium plus elevees (x entre 0. 1 et 0. 25), ces fluctuations de spin disparaissent comme consequence de la croissance distance entre les atomes de plutonium. La progressive localisation des electrons 5f du plutonium conduit a un comportement d'impuretes kondo isolees


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  • Détails : 179 P.
  • Annexes : 219 REF.

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