Synthese et caracterisation de materiaux hybrides de type hdl-porphyrine

par Sylvie Bonnet

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de JEAN PIERRE BESSE.

Soutenue en 1997

à Clermont Ferrand 2 .

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  • Résumé

    Le travail presente dans ce memoire concerne la preparation de catalyseurs heterogenes realisee par intercalation de metalloporphyrines dans les phases hydroxydes doubles lamellaires (hdl) a base de zinc et d'aluminium. Ces catalyseurs ont ete realises par intercalation de metalloporphyrines, fonctionnalisees par des groupements anioniques, dans les hdl. La premiere partie du memoire est consacree a l'optimisation des conditions de synthese des phases hybrides. Cette etape a ete realisee par intercalation de differentes porphyrines non metallees. Les voies de synthese explorees ont ete l'echange anionique, la calcination d'un precurseur hdl et sa reconstruction dans une solution de macrocycle et la coprecipitation a ph constant. Cette derniere, donnant les meilleurs resultats en terme de purete et de cristallinite des phases obtenues, a ete majoritairement utilisee dans ce travail et etendue a l'intercalation de porphyrines metallees par du cuivre et du manganese. Les phases preparees ont ete caracterisees par differentes techniques telles que la diffraction des rayons x, la spectroscopie infra-rouge, la spectroscopie uv-visible. L'intercalation dans le domaine interlamellaire des hdl ne cause ni degradation ni demetallation des macrocycles porphyriniques. Des modeles structuraux sont proposes. La resonance paramagnetique et l'exafs ont permis de caracteriser l'environnement du centre metallique et ont montre que les anions sont des piliers isoles dans le domaine interlamellaire. Des problemes d'accessibilite vers le centre des porphyrines deja residentes dans la phase hdl ont ete mis en evidence par la metallation seulement partielle lors de la metallation in-situ des macrocycles. La derniere partie est consacree aux tests catalytiques realises sur les phases zn-al-mnporphyrines a partir d'une reaction modele : l'epoxydation du para-chlorostyrene.


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Informations

  • Détails : 243 P.
  • Annexes : 205 REF.

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  • Bibliothèque : Bibliothèque Clermont Université (Aubière). Section Sciences et Techniques.
  • Disponible pour le PEB
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