Synthese, caracterisation et application en catalyse heterogene de materiaux lamellaires de type hydrotalcite

par François Malherbe

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Jean-Pierre Besse.

Soutenue en 1997

à Clermont-Ferrand 2 .

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  • Résumé

    Ce travail s'inscrit dans le cadre d'un contrat europeen, brite-euram, concernant l'application en catalyse heterogene des hydroxydes doubles lamellaires (hdl), qui, de par leur structure singuliere et les multiples possibilites qui sont offertes pour faire varier leur composition chimique, ont fait l'objet de nombreuses recherches pour des applications tres diverses. En catalyse, l'interet suscite pour ces materiaux a pour principale origine la recherche de catalyseurs basiques solides. Par la suite, il s'est avere que ces materiaux pouvaient etre aussi utilises en catalyse redox en choisissant judicieusement les elements constitutifs. La synthese des hdl est realisee par la methode de coprecipitation. En mettant a profit la capacite d'echange anionique des precurseurs, nous avons prepare une serie de composes contenant, soit des oxoanions soit des anions complexes. Les differentes phases ont ete caracterisees par la diffraction des rayons x, la spectroscopie infrarouge, l'analyse elementaire et l'analyse thermogravimetrique. En recoupant ces resultats aux analyses par absorption x (exafs et xanes), nous avons pu mettre en evidence un phenomene de greffage des oxoanions apres un traitement thermique modere. D'autre part, une etude systematique des proprietes de surface a montre que des modifications texturales peuvent etre induites en realisant des syntheses ou des reconstructions dans des melanges eau-solvant organique. Finalement, dans la partie traitant du comportement catalytique des hdl, nous avons montre a l'aide de deux reactions de premiere importance industrielle, que certains de nos materiaux sont dignes d'attention. En effet, concernant la synthese de glycol ethers, nous avons developpe un catalyseur presentant une activite et une selectivite superieures au catalyseur couramment en etude. D'autre part, dans la deshydrogenation oxydante de l'ethylbenzene, les catalyseurs obtenus par calcination de phases hdl se sont averes etre des candidats potentiels.


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  • Détails : 170 p.
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