Etude par spectroscopie ir-tf de l'adsorption et de la reactivite de l'ozone sur oxydes metalliques

par LAURENCE PEPIN MARIEY

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de JEAN-CLAUDE LAVALLEY et de Josette Travert.

Soutenue en 1997

à Caen .

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  • Résumé

    L'adsorption de l'ozone sur differents oxydes a ete etudiee par spectroscopie ir. Sur zeolithe, l'ozone forme des liaisons pontales avec les hydroxyles. Le deplacement (oh) qui en resulte caracterise la basicite de l'ozone. La comparaison de ce glissement avec celui obtenu pour d'autres molecules sondes a permis de les classer dans une echelle de basicite relative. Dans cette echelle, l'ozone est proche de co. Sur alumine comme sur anatase, il a ete montre que la decomposition de l'ozone se produit sur les sites acides de lewis. Sur cerine, de faible acidite, la decomposition est plus difficile. Des especes ozonides o#-#3 ont ete observees sur cerine. Leur presence peut faire intervenir le caractere tres basique de cet oxyde, ce qui est confirme par des experiences d'empoisonnement par co#2. Un transfert d'electron est aussi possible, resultat confirme par l'observation de ces especes a 77 k sur cerine reduite. La grande reactivite en decomposition de o#3 de mno#2 supporte est attribuee a ses proprietes redox. L'etude de l'oxydation du phenol adsorbe sur anatase, silice et cerine a montre differents modes d'adsorption, et une difference de reactivite selon les types d'especes adsorbees. Les especes resultant de l'oxydation sont caracterisees en ir par des bandes situees entre 1600 et 1900 cm#-#1, impliquant la formation d'especes aldehyde, acide ou anhydride. La regeneration des zeolithes cokees par le dioxygene ou par un melange o#2/o#3 a montre que ce melange permet de travailler a des temperatures beaucoup plus basses. La methode peut etre interessante dans le cas d'une zeolithe hy peu desaluminee, donc peu stable thermiquement, le melange o#2/o#3 provocant la regeneration des 410 k en preservant le reseau zeolithique.


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Informations

  • Détails : 162 P.
  • Annexes : 168 REF.

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