Etude de phosphates de molybdene contenant du molybdene avec une valence inferieure a vi

par THONY HOAREAU

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de MARIE-MADELEINE BOREL.

Soutenue en 1997

à Caen .

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  • Résumé

    La synthese, la caracterisation et l'etude de nouveaux materiaux susceptibles de presenter des proprietes catalytiques constituent l'essentiel de cette these. Les bons resultats obtenus en oxydation menagee du propane sur agmo#3o#6(po#4)#2 nous ont encourage a prospecter le diagramme ag#2o/mo#2o#5/p#2o#5 et a permis d'isoler ag(moo)#2(p#2o#7)(po#4). Pour des raisons similaires nous avons insere du fer dans des matrices de phosphates de molybdene et avons synthetise femoo#2(po#4) et k#2mo#1#. #2#4fe#0#. #7#6(po#4)#3. L'etude du diagramme cs#2o/moo#3#-#x/p#2o#5 a permis de decouvrir trois phases nouvelles csmo#2o#3(po#4)#2, cs#8#+#xmo#1#2o#1#8(moo#4)(po#4)#1#0. H#2o et csmo#6o#1#0(mo#2o#7)(po#4)#4. En effectuant des substitutions cationiques dans la charpente a#3mo#4o#6(po#4)#4, deux nouvelles structures ont ete isolees na#3(moo)#4(po#4)#5 et k#3(moo)#4(po#4)#5. La substitution de l'ion argent dans agmo#3o#4(po#4)#3 par le lithium a donne limo#3o#4(po#4)#3, ce qui a montre la stabilite de cette charpente qui existe pour un cation de petite taille. Ces nouveaux materiaux contiennent des unites polyedriques qui ont enrichies la classification structurale etablie par a. Guesdon et al. Afin de valoriser ces materiaux nous avons teste leur activite dans la reaction d'oxydation menagee du propane ou propene en acroleine. En plus de nos materiaux nous avons utilise des phases de keggin de formulation a#3#+#xm#1#2o#3#6(po#4) a=k, cs, m=mo, w, cr et v. Les resultats des tests ont ete analyses selon differents criteres : nature du cation en insertion, degre d'oxydation du molybdene et la geometrie des unites polyedriques. Apres analyse il semble que les unites dans laquelle est engagee une liaison, mo-o-mo-o ainsi que la methode de synthese (synthese hydrothermale) creent des conditions propices a la catalyse de la reaction d'oxydation menagee.


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Informations

  • Détails : 157 P.
  • Annexes : 87 REF.

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  • Bibliothèque : Université de Caen Normandie. Bibliothèque universitaire Sciences - STAPS.
  • Disponible pour le PEB
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