Etude du transport de l'hydrogène produit lors de la corrosion des gaines d'éléments combustibles des réacteurs à eau sous pression dans la zircone et le zircaloy-4

par Laurence Aufore

Thèse de doctorat en Sciences des matériaux

Sous la direction de Jean Rouquerol.

Soutenue en 1997

à Aix-Marseille 2 , en partenariat avec Université d'Aix-Marseille II. Faculté des sciences (autre partenaire) .

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  • Résumé

    La corrosion des gaines de zircaloy-4 par l'eau du circuit primaire des reacteurs a eau sous pression (rep), s'accompagne d'une liberation d'hydrogene qui penetre dans l'oxyde puis dans le metal. L'objet de ce travail est d'etudier les mecanismes de transport de l'hydrogene dans l'oxyde et dans le metal. Le transport de l'hydrogene dans l'oxyde est apprehende a partir d'essais de corrosion en autoclave a 360c. Ces essais sont realises sur des gaines de zircaloy-4 dans differentes conditions chimiques (eau pure, et eau pure avec ajout d'hydroxyde de lithium). La spectroscopie de masse d'ions secondaires (sims) est utilisee pour mesurer la distribution en hydrogene dans la couche d'oxyde. Les profils en hydrogene dans l'oxyde evoluent en fonction du temps d'oxydation et sont dependants de la microstructure de l'oxyde. Des experiences d'immersion en eau lourde sur certains de ces echantillons mettent en evidence la presence de deux zones dans la couche d'oxyde : une zone externe poreuse et une zone interne dense. L'exploitation des profils sims et l'application du modele de diffusion de fischer dans la couche d'oxyde dense nous ont permis de determiner des coefficients de diffusion du deuterium dans l'oxyde. Le transport de l'hydrogene dans le metal est egalement etudie au moyen d'experiences de permeation gazeuse. Celles-ci ont ete realisees pour des temperatures comprises entre 400 et 500c et sous differentes pressions en hydrogene. Elles ont conduit a la determination des coefficients de diffusion de l'hydrogene dans une gaine de zircaloy-4. L'ensemble de ces resultats nous conduit a discuter de l'evolution du transport de l'hydrogene dans la gaine au cours de son oxydation. Une modelisation prenant en compte le transport de l'hydrogene dans l'oxyde et le metal et la precipitation d'hydrures est proposee.

  • Titre traduit

    Study of the transport of hydrogen released during waterside corrosion of claddings used in pressurized water reactors in zirconia and in zircaloy-4


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Informations

  • Détails : 1 vol. ( 278 f.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr.: f. 242-251

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  • Bibliothèque : Université Aix-Marseille (Marseille. Luminy). Service commun de la documentation. Bibliothèque de sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : L28694
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