Étude et réalisation de support-matrices inertes par le procédé sol-gel pour l'incinération des actinides mineurs

Studies and realisation of inert matrix by the sol-gel process for the minor actinides incineration

• Auteur / Autrice : Sabine Daumas
• Direction : Claude Prunier
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences
• Date : Soutenance en 1997
• Etablissement(s) : Aix-Marseille 1

Mots clés

Mots clés contrôlés

Sol-gel, Procédé

Nitrures

Déchets radioactifs -- Incinération

Déchets radioactifs -- Transmutation

Combustibles nucléaires irradiés -- Traitement -- Déchets -- Élimination

Déchets radioactifs -- Élimination

Résumé

La reduction de la quantite d'elements radioactifs a vie longue issus des dechets nucleaires peut etre envisagee par leur incineration (transmutation et fission) en reacteur nucleaire ou a l'aide d'un accelerateur qui les transformera en elements a vie courte et/ou moins toxiques. Afin de pallier aux limitations de l'oxyde d'americium (faible conductivite thermique, instabilite thermodynamique), la transmutation de l'americium peut s'effectuer selon un concept heterogene utilisant un support-matrice inerte tel que le nitrure de zirconium. Le nitrure d'uranium zirconium, simulant le nitrure d'americium zirconium, est elabore selon le procede de gelation interne sol-gel suivi d'une reaction de reduction carbothermique sous azote. La faisabilite theorique de cette reaction est evaluee a l'aide de calculs thermodynamiques afin de determiner les conditions optimales pour obtenir un nitrure de qualite satisfaisante. L'exces de carbone dans la solution initiale est necessaire a la transformation quasi complete de l'oxyde en nitrure. Un materiau carbonitrure de composition (u#0#,#2#0zr#0#,#8#0)(n#0#,#8#0c#0#,#2#0) et contenant 2500 ppm d'oxygene a ete obtenu. L'evaluation des conditions de pastillage a partir des microspheres obtenues par le procede sol-gel broyees ou entieres a permis de produire des pastilles de densite superieure a 80% de la densite theorique. La conductivite thermique de pastilles de faible densite est determinee selon une methode indirecte, a partir de mesure de diffusivite thermique et de chaleur massique. Les resultats sont compares aux valeurs issues de la litterature pour l'oxyde d'uranium, les nitrures d'uranium et de zirconium. Le comportement du nitrure d'uranium zirconium sous flux neutronique est estime a la suite de tests d'irradiation sous ions lourds simulant les effets de fission et de transmutation en reacteur. La pastille testee a conserve son integrite sans gonflement ni fissuration. Une approche par le neodyme, element non radioactif le plus proche de l'americium, permettra d'etablir des parametres de fabrication du compose nitrure (am,zr)n.