Etude expérimentale du partage des terres rares entre carbonates de calcium et solutions aqueuses : influence de la cinétique de cristallisation et de la spéciation des terres rares en solution

par Delphine Yeghicheyan

Thèse de doctorat en Géochimie

Sous la direction de Jacques Schott.

Soutenue en 1996

à Toulouse 3 .

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    Experimental study of the rare earth elements distribution between calcium carbonates and aqueous solutions: influence of the precipitation rate and the rare earth elements speciation


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  • Résumé

    Ce travail est consacre a la determination des coefficients de partage des terres rares entre carbonates de calcium et solution aqueuse afin de mieux comprendre le comportement de ces elements en milieu sedimentaire. Une etude preliminaire sur le mecanisme d'adsorption des terres rares a la surface de la calcite a montre que ces dernieres ont une grande affinite pour la surface de la calcite (cinetique d'adsorption rapide et coefficient d'adsorption eleve). Dans la gamme de ph 6 a 8, les constantes d'adsorption mesurees ne dependent ni de la pco#2, ni de la speciation des terres rares en solution. A l'aide d'un chimi-stat, nous avons ensuite realise des essais de coprecipitation de carbonates de calcium avec l'europium. Le resultat principal de cette etude est que le coefficient de partage de eu determine entre calcite et solution depend fortement de la vitesse de cristallisation des carbonates. Pour des cinetiques lentes, proche de l'equilibre (0,4 mmol/m#2/h), le coefficient de partage de eu atteint 10#4 et chute de deux ordres de grandeurs lorsque la cinetique tend vers 40 mmol/m#2/h. L'incorporation massive des terres rares dans les carbonates s'explique par la similitude des rayons ioniques des ions calcium et europium. L'etude spectroscopique par luminescence a permis de localiser l'ion eu#3#+ dans le solide et de mettre en evidence sa substitution avec ca#2#+ dans la calcite et dans l'aragonite. L'etude de la riviere de roquefort-les cascades (ariege) a permis de retrouver, en milieu naturel, l'influence de la cinetique de precipitation des carbonates sur le coefficient de partage des terres rares. Le coefficient de partage determine pour l'europium est toutefois deux ordres de grandeur plus faible que celui mesure en laboratoire. Ceci s'explique par la competition qui s'exerce entre les differents cations presents dans les eaux naturelles. Ces resultats suggerent que les carbonates de calcium peuvent pieger en quantite notable les terres rares et par consequent limiter leur mobilite en milieu sedimentaire carbonate. La determination des coefficients de partage des terres rares entre carbonates et solution apporte ainsi une information essentielle a la reconstitution des conditions physico-chimiques de paleo-environnements sedimentaires

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Informations

  • Détails : 1 vol. ([5]-187 p.)

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  • Bibliothèque : Observatoire des Sciences de l'Univers de Rennes. Bibliothèque.
  • Non disponible pour le PEB
  • Cote : B12039
  • Bibliothèque : Université Paul Sabatier. Bibliothèque universitaire de sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 1996TOU30073
  • Bibliothèque : Observatoire Midi-Pyrénées. Centre de documentation Sciences de l'Univers.
  • Non disponible pour le PEB
  • Cote : 1996/OMP/2307
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