Mécanisme de désactivation par dépôt de coke des catalyseurs d'aromatisation

par Meiry Glaucia Freire Rodrigues

Thèse de doctorat en Chimie appliquée

Sous la direction de P. MAGNOUX.

Soutenue en 1996

à Poitiers .


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  • Résumé

    La formation du coke et la desactivation des zeolithes hzsm5 et ga/hzsm5 ont ete etudiees pendant la transformation du propene, le premier intermediaire de l'aromatisation du propane, entre 250 et 530c. L'aromatisation du propene est plus rapide sur ga/hzsm5 que sur hzsm5. Cependant, les vitesses de formation du coke sont similaires. Avec les deux catalyseurs, la formation de coke est minimale a 400-450c, ce qui est lie a la nature du coke et a sa retention dans les pores ou sur la surface externe de la zeolithe. Ainsi, la composition du coke ne depend pas du catalyseur mais essentiellement de la temperature de reaction et resulte de reactions successives d'alkylation, de cyclisation, de transfert d'hydrogene (ou de deshydrogenation). Aux temperatures superieures a 400c, un second mode de formation du coke apparait: le couplage deshydrogenant de molecules aromatiques. La desactivation du catalyseur se fait plutot par blocage des pores et affecte de la meme maniere les fonctions acide et deshydrogenante du catalyseur. La presence d'hydrogene, pendant l'aromatisation du propane a 530c, a un effet positif sur l'activite aromatisante du catalyseur ga/hzsm5, car il inhibe la formation du coke ou de ses precurseurs. Un pretraitement du catalyseur ga/hzsm5 sous vapeur d'eau a 530c conduit a sa desactivation par suite de la desalumination de la zeolithe et du frittage ou de la migration des especes gallium. La fonction deshydrogenante est plus touchee que la fonction acide. Enfin, la regeneration sous hydrogene des catalyseurs cokes a 350 et a 530c montre que (i) le coke est elimine par hydrogenation sur les especes gallium avec craquage de ses composes hydrogenes sur les sites acides, (ii) la localisation du coke plutot que sa teneur et sa nature est le parametre determinant de son elimination

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Informations

  • Détails : v, 146 p
  • Annexes : 130 réf. bibliogr

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  • Bibliothèque : Université de Poitiers. Service commun de la documentation. Section Sciences, Techniques et Sport.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS 96/POIT/2326
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