Etude par resonance magnetique nucleaire des proprietes electroniques des composes de fullerenes a#1c#6#0 (a = k, rb, cs)

par VERONIQUE BROUET

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de H. ALLOUL.

Soutenue en 1996

à Paris 11 .

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  • Résumé

    Apres la decouverte de la molecule de fullerenes c#6#0, de nombreux materiaux nouveaux ont pu etre synthetises. Parmi eux, les composes a#3c#6#0 ou a est un alcalin ont suscite un vif interet, en raison de leur temperature de supraconduction relativement elevees (jusqu'a 40 k). Plus recemment, la phase a#1c#6#0 ou a signifie k, rb ou cs a montre differentes proprietes magnetiques inhabituelles, et cette etude lui est consacree. Au-dessous de 350 k, la structure est orthorhombique, et la separation entre boules de c#6#0 voisines dans une direction est si faible, qu'il a ete suggere qu'une polymerisation pourait avoir lieu dans cette direction. Nous montrons que c'est effectivement le cas, en isolant le signal rmn des sites de carbone de liaison. L'existence de chaines lineaires de c#6#0 suggere d'abord que ces composes pourraient etre des conducteurs de basse dimension, mais des calculs de structure electronique ont montre par la suite que leurs proprietes resteraient 3d, malgre la structure. Nous montrons ici, par une etude rmn, qu'il existe une contribution tres forte de fluctuations antiferromagnetiques unidimensionnelles a la relaxation dans rb#1c#6#0 et cs#1c#6#0, et non dans k#1c#6#0. Ces differences se retrouvent egalement au niveau de la structure des spectres rmn de ces composes, qui ne peut etre revelee que par des experiences de rmn par rotation a l'angle magique a grande vitesse. Nous proposons que la facon dont les chaines s'ordonnent tridimensionnellement affecte fortement la structure electronique. De plus, nous montrons que la transition, qui a ete detectee a basse temperature pour rb#1c#6#0 et cs#1c#6#0 seulement, est de nature magnetique. La comparaison entre les spectres du carbone et de l'alcalin dans la phase magnetique apporte quelques precisions sur l'ordre magnetique: il semble compatible avec la phase spin-flop d'un antiferromagnetique (dans le champ de 7 tesla utilise pour la rmn) ou les chaines s'ordonneraient antiferromagnetiquement, tandis que le desordre entre elles restent important, rendant cette phase magnetique originale


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Informations

  • Détails : 170 P.
  • Annexes : 144 REF.

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  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Accessible pour le PEB
  • Bibliothèque : Centre Technique du Livre de l'Enseignement supérieur (Marne-la-Vallée, Seine-et-Marne).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TH2014-012943
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