Influence de la basicite des zeolithes faujasite sur les proprietes du palladium disperse

par ARNAUD SAUVAGE

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Michel Che.

Soutenue en 1996

à Paris 6 .

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  • Résumé

    Ce travail montre l'influence de la basicite des zeolithes de type faujasite sur les ions et les particules de palladium. La basicite des zeolithes a ete modulee en preparant des echantillons de differentes teneurs en aluminium (zeolithe nay ou nax) echanges par differents cations alcalins compensateurs de charge (na#+ ou cs#+), la basicite augmentant avec la teneur en aluminium et le rayon du cation alcalin. Le palladium a ete introduit sous forme de complexe palladium ii tetrammine dans ces echantillons. La decomposition du complexe palladium tetrammine sous differentes atmospheres a ete etudiee sur les echantillons de differentes basicites grace a de nombreuses techniques de caracterisation (tpo-tpr, #2#9si mas rmn, spectroscopie uv-visible-pir, drx, methr). Une forte influence du caractere acido-basique du reseau zeolithique sur les mecanismes de decomposition du complexe ammine a ete mise en evidence. Les ions palladium ii sont d'autant plus facilement et plus rapidement stabilises par les oxygene du reseau zeolithique que ceux-ci sont plus basiques. Differents complexes successifs de palladium partiellement ammines et coordines a des oxygene de la zeolithe ont ete identifies. Les ions palladium obtenus apres complete desammination sont finalement coordines a trois oxygene d'une fenetre hexagonale du reseau zeolithique faujasite. Dans ces complexes, une augmentation avec le basicite de la zeolithe du caractere covalent des liaisons palladium-oxygene a ete demontree. L'etude des proprietes electroniques des particules de palladium supportees a ete effectuee par adsorption d'une molecule sonde sur la surface metallique, le co, et par mesure de l'activite catalytique du palladium dans la reaction d'hydrogenation du benzene. Les resultats obtenus suggerent que l'augmentation de la basicite de la zeolithe entraine un enrichissement de la surface metallique des particules supportees. Par ailleurs, l'etude de la redispersion, en ion palladium ii, des particules de palladium supportees a montre que les reactions mises en jeu dans ce phenomene dependent de la basicite du support.


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Informations

  • Détails : 210 P.
  • Annexes : 315 REF.

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  • Bibliothèque : Université Pierre et Marie Curie. Bibliothèque Universitaire Pierre et Marie Curie. Section Biologie-Chimie-Physique Recherche.
  • Consultable sur place dans l'établissement demandeur
  • Cote : T Paris 6 1996 696
  • Bibliothèque : Centre Technique du Livre de l'Enseignement supérieur (Marne-la-Vallée, Seine-et-Marne).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : PMC RT P6 1996
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