Preparation, caracterisation et reactivite des oxynitrures de tungstene massiques et supportes sur zeolithe emt

par SOPHIE SELLEM-PIRO

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de G. DJEGA-MARIADASSOU.

Soutenue en 1996

à Paris 6 .

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  • Résumé

    La presente these traite des oxynitrures de tungstene massiques et pour la premiere fois, supportes sur zeolithe hemt. Ces catalyseurs sont bifonctionnels combinant une fonction hydrogenante et une fonction acide. Les oxynitrures de tungstene sont prepares selon une programmation de montee en temperature sous flux d'ammoniac a partir de precurseurs polyanioniques aquosolubles (nh#4)#6h#2w#1#2o#4#0 et (nh#4)#6p#2w#1#8o#6#2. Une originalite de ce travail reside dans l'introduction de l'element phosphore. Preparee comme support, la zeolithe hemt a fait l'objet de desaluminations par (nh#4)#2sif#6 et par vapotraitement en vue de modifier ses proprietes acides. La microscopie electronique par transmission revele, par ailleurs, une bonne dispersion de l'oxynitrure de tungstene dans la zeolithe. Nous avons montre que les caracteristiques physicochimiques du support sont preservees lors de la nitruration. Tous les materiaux ont fait l'objet d'une etude de la fonction acide par thermodesorption programmee (tdp) d'ammoniac. Celle-ci a mis en evidence que les oxynitrures de tungstene passives massiques presentent une fonction acide assimilable a celle existant sur la zeolithe hemt. La bifonctionnalite de ces materiaux a ete etudiee a l'aide de reactions modeles: conversion du n-heptane a 623 k et hydrogenation du propene. Le rapport fonction hydrogenante / fonction acide permet de distinguer plusieurs classes de materiaux. L'effet des sites metalliques des oxynitrures de tungstene est mis en evidence lors de la conversion du n-heptane par une augmentation du taux d'isomeres de l'heptane, du rapport propane / propene et une diminution du rapport isobutane / n-butane. Les oxynitrures de tungstene passives massiques sont, par ailleurs, des composes bifonctionnels alliant une fonction hydrogenante moyenne et une fonction acide faible. L'effet positif du phosphore sur la fonction hydrogenante est l'un des resultats les plus originaux


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Informations

  • Détails : 225 P.
  • Annexes : 219 REF.

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  • Bibliothèque : Université Pierre et Marie Curie. Bibliothèque Universitaire Pierre et Marie Curie. Section Biologie-Chimie-Physique Recherche.
  • Accessible pour le PEB
  • Bibliothèque : Centre Technique du Livre de l'Enseignement supérieur (Marne-la-Vallée, Seine-et-Marne).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : PMC RT P6 1996
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