Complexation de ligands organiques et de metaux-trace a la surface de la silice, de l'alumine et de la kaolinite : experimentation et modelisation

par LAKHDAR BENYAHYA

Thèse de doctorat en Terre, océan, espace

Sous la direction de J.-M. MARTIN.

Soutenue en 1996

à Paris 6 .

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  • Résumé

    Ce travail est une contribution a l'identification des mecanismes d'interactions qui ont lieu entre les particules solides, les substances humiques et les metaux-trace dans les milieux aquatiques naturels. En raison de la complexite de ces milieux, la caracterisation de ces interactions necessite le recours a des systemes simples ou les composants sont de structure bien definie et ou les parametres physico-chimiques sont bien maitrises. L'alumine, la silice, et la kaolinite ont ete choisis ici pour representer les particules. Trois ligands organiques (acide salicylique, acide terephtalique et phenol) ont ete selectionnes comme modeles des substances humiques. Les metaux-trace etudies comportent quatre cations divalents de transition (mn#i#i, co#i#i, zn#i#i et cd#i#i) et un alcalin (cs#i). Au travers de ces systemes, l'etude est portee sur l'effet de la nature des groupes fonctionnels (cooh et oh) des ligands organiques et des sites de surface (aluminols et silanols), sur les interactions entre les particules, les ligands organiques et les metaux-trace. Le code de calcul fiteql est utilise pour la modelisation de l'adsorption individuelle (systemes binaires) et simultanee (systeme ternaire) des ligands et des metaux-trace sur les trois solides. L'interface solide/liquide est decrite par le modele de la couche diffuse (dlm). Les sites aluminols apparaissent plus reactifs que les sites silanols aussi bien en ce qui concerne l'adsorption des ligands organiques que celle des metaux. L'echange de ligand constitue le mode dominant de l'adsorption des ligands organiques. Le modele decrit avec precision l'adsorption des cations divalents sur l'alumine et la kaolinite avec l'hypothese de la formation de complexes de surface monodentates cationiques qui sont des complexes de sphere interne. Par contre, pour la silice, les complexes de surface des metaux semblent etre essentiellement de type sphere externe. En presence des ligands organiques, l'adsorption des metaux peut etre reduite, non modifiee, ou encore accrue selon le type de cations, de ligands et de solides d'une part, et le ph de la solution d'autre part. L'accroissement d'adsorption est du a la formation de complexes ternaires de surface de type a (surface-metal-ligand) et/ou b (surface-ligand-metal). Dans ce cas, le modele rend compte uniquement de la formation des complexes ternaires de type a. A l'inverse, la reduction d'adsorption indique une forte complexation des cations par les ligands dissous. Par ailleurs, nous avons etudie l'effet de l'acide salicylique sur la sorption in situ des cations ci-dessus et de fe#i#i et ag#i sur des matieres en suspension (mes) d'origine fluviatile. La formation de complexes ternaires de surface n'est pas observee dans ce systeme naturel en depit du fait que l'acide salicylique est fortement adsorbe sur ces mes


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Informations

  • Détails : 228 P.
  • Annexes : 163 REF.

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Centre Technique du Livre de l'Enseignement supérieur (Marne-la-Vallée, Seine-et-Marne).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : PMC RT P6 1996
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