Desordre et dynamique dans le systeme de cristaux mixtes rb#x(nh#4)#1#-#x#2so#4

par DOMINGOS DE SOUSA MENESES

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de P. SIMON.

Soutenue en 1996

à Orléans .

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  • Résumé

    Les verres orientationnels sont des cristaux mixtes faiblement desordonnes intermediaires entre les verres de spins et les verres structuraux et sont consideres a ce titre comme des systemes modeles de desordre. A cause de la similarite entre leur comportement dynamique et celui des verres structuraux, leur etude peut etre une etape determinante vers la comprehension de la transition vitreuse. C'est dans le cadre de la recherche de tels composes que se situe l'etude du systeme de cristaux mixtes rb#x(nh#4)#1#-#x#2so#4. Une etude prealable du sulfate d'ammonium a ete rendue necessaire par la situation controversee de la transition de phase para-ferroelectrique de ce cristal. L'analyse de la reponse infrarouge des modes internes aux tetraedres sulfate et ammonium a permis de mettre en evidence le role determinant de l'ammonium a la transition. Le mecanisme microscopique est lie a la mise en ordre de l'entite (nh#4#+)#1#-so#4#2#--(nh#4#+)#i#i imposee par celle de l'ammonium de type i, le parametre d'ordre de la transition etant constitue par la difference de probabilite d'occupation des deux positions possibles. Ce mecanisme en accord avec les donnees bibliographiques existantes est confirme par une modelisation du changement de phase dans le cadre de la theorie de landau. L'evolution atypique de la polarisation spontanee est due a deux contributions antagonistes: une composante due a la distorsion des tetraedres et une autre composante due au reseau. Pour des concentrations superieures a 60% en rubidium, la transition de phase para-ferroelectrique disparait, cedant la place a un nouveau type de comportement dynamique. L'analyse des donnees dielectriques obtenues pour un cristal contenant 70% de rubidium montre une dependance en temperature de type vogel-fulcher pour la distribution de relaxations decrivant le systeme. La reponse infrarouge presente une anomalie autour de 160 k temoignant de mouvements de type cooperatif engendres par la presence de correlations statiques sous-jacentes entre moments dipolaires. Ces resultats caracteristiques d'un comportement de type vitreux montrent que ce systeme est un nouvel exemple de verre de dipoles electriques. Les valeurs de parametres comme la valeur moyenne de la hauteur des barrieres d'energie ou la temperature de vogel-fulcher, semblables a celles obtenues pour d'autres verres de dipoles electriques, suggerent un comportement universel et montrent l'importance d'une classification des composes connus actuellement


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  • Détails : 160 P.
  • Annexes : 133 REF.

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