Réduction catalytique sélective des oxydes d'azote par le décane en atmosphère riche en oxygène

par Elisabeth Ensuque

Thèse de doctorat en Chimie théorique, physique, analytique

Sous la direction de B. Coq.

Soutenue en 1996

à Montpellier 2 .


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  • Résumé

    Nous avons prepare par precipitation du support zircone sulfatee puis echange de ligands en milieu organique des solides presentant de petits cristallites d'oxyde de cuivre a teneurs en soufre et cuivre variables. Les resultats obtenus par thermodesorption d'acetonitrile ont montre une nette augmentation du nombre et de la force des sites acides lorsque la teneur en soufre augmente. L'acidite passe par un maximum pour une teneur en soufre proche de quatre pourcent. Diverses caracterisations physico-chimiques ont permis d'exclure la presence d'ions cuivre deux isoles, et de conclure a la forte influence de l'environnement des especes sulfates sur l'etat electronique des especes oxyde de cuivre. Les especes oxyde de cuivre presentent une accessibilite relativement importante. Dans nos conditions experimentales, la presence des deux fonctions redox et acide est essentielle pour obtenir une conversion et selectivite elevee sur la plus large gamme de temperature. Sans especes sulfates, le catalyseur a base d'oxyde de cuivre depose sur zircone est selectif uniquement aux basses temperatures et du dioxyde d'azote se forme au-dela de cette temperature. Le schema reactionnel envisage a haute temperature serait le suivant: sur catalyseur a base d'oxyde de cuivre depose sur zircone: formation de dioxyde d'azote, sur catalyseur a base d'oxyde de cuivre depose sur zircone sulfatee: etape d'oxydation de l'oxyde d'azote en dioxyde d'azote sur les especes cuivre suivie de l'etape de reduction avec formation d'un intermediaire nitre sur sites acides. Dans cette etude, nous avons ainsi montre que la reduction catalytique selective de l'oxyde d'azote par le decane sur des catalyseurs possedant une fonction oxydante et une fonction acide procede par un mecanisme bifonctionnel

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Informations

  • Détails : [6]-146 p.
  • Annexes : Notes bibliogr

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  • Bibliothèque : Bibliothèque interuniversitaire. Section Sciences.
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  • Cote : TS 96.MON-145
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