Combustion catalytique du méthane à haute température : application dans les turbines à gaz

Catalytic combustion of methane at high temperature for a gas turbine application

• Auteur / Autrice : Paola Artizzu
• Direction : Michel Primet
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences. Chimie-Physique
• Date : Soutenance en 1996
• Etablissement(s) : Lyon 1
• Jury : Président / Présidente : Michel Primet

Mots clés

Mots clés contrôlés

Catalyse hétérogène

Turbines à gaz

Oxydes métalliques

Hautes températures

Méthane

Résumé

L'objectif de ce travail etait de synthetiser des catalyseurs actifs pour la reaction de combustion du methane, qui se realise dans le dernier etage de travail des turbines a gaz ou la temperature atteint des valeurs comprises entre 1200c et 1400c. En plus d'une activite intrinseque en oxydation, ces catalyseurs doivent conserver leur activite meme apres un traitement a haute temperature. Ces catalyseurs sont constitues par une matrice hexaaluminate de baryum (baal#1#2o#1#9), oxyde mixte thermostable, dans laquelle un ou plusieurs ions aluminium sont substitues par des ions actifs (ions des metaux nobles et ions des metaux de transition). La composition des catalyseurs sera bam#xal#1#2#-#xo#1#9 avec m egal a mn, cu, pd, ir et rh et x compris entre 0,5 et 4. Dans le cas de l'incorporation des metaux nobles, des problemes ont ete rencontres avec le palladium et l'iridium: a cause de la faible stabilite thermique des oxydes correspondants, ces metaux n'ont pu etre introduits dans la structure hexaaluminate. Par contre, un faible pourcentage du rhodium a pu etre incorpore dans la maille hexaaluminate, et le reste se trouvant occlus dans l'aluminate de baryum, phase intermediaire dans la formation de l'hexaaluminate de baryum. En revanche, l'incorporation des ions des metaux de transition donne des resultats plus encourageants. L'introduction d'un ion manganese et d'un ion cuivre dans la maille hexaaluminate conduit a des catalyseurs dont les activites a l'etat frais et a l'etat vieilli sont comparables. La substitution de plusieurs ions aluminium par le cuivre n'est pas possible, sans doute a cause des differences de charges entre les ions al#3#+ substitues et les ions cu#2#+ substituants. L'introduction progressive de plusieurs ions manganese dans la maille hexaaluminate (bamn#xal#1#2#-#xo#1#9, x compris entre 0,97 et 4) permet l'obtention de catalyseurs plus performants pour la reaction de combustion du methane et stables dans les conditions de travail des turbines a gaz. Le solide bamn#2#,#7al#1#1o#1#9 est le catalyseur le plus actif dans la reaction d'oxydation et son application dans les turbines a gaz serait envisageable