Synthèse et caractérisation de titanosilicates avec TiF4 comme source de titane : application en catalyse d'oxydation ménagée par l'eau oxygénée

Synthesis and characterisation of titanosilicates using tif#4 as titanium source application in oxidation catalysis with h#2o#2

• Auteur / Autrice : Eric Jorda
• Direction : Alain Tuel
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences
• Date : Soutenance en 1996
• Etablissement(s) : Lyon 1
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Alain Tuel

Mots clés

Mots clés contrôlés

Catalyse hétérogène

Peroxyde d'hydrogène

Zéolites

Époxydation

Cyclohexène

Titane -- Composés

Résumé

Depuis la publication de la synthese de la ts-1 (une zeolithe de structure mfi contenant du titane en substitution isomorphe du silicium dans le reseau) et de son activite catalytique exceptionnelle dans une grande diversite de reactions d'oxydation douce avec l'eau oxygenee, l'interet pour les titanosilicates en catalyse n'a cesse de croitre. La ts-1 comporte cependant deux inconvenients : sa synthese est delicate et la petite taille de ses canaux (5. 5 a) interdit l'oxydation de molecules volumineuses. Dans ce travail nous exposons une methode de synthese de la ts-1 particulierement simple. Nous montrons aussi que l'insertion d'alcalins dans la zeolithe, possible grace a cette methode de synthese, permet d'ameliorer les performances catalytiques de ce solide dans la reaction d'oxydation de la nn-diethylamine en nn-diethylhydroxylamine par l'eau oxygenee. Notre etude s'est aussi portee sur la synthese d'un titanosilicate amorphe, synthetise a partir de tif#4 et de silice. Suite a la caracterisation de ce solide par differentes techniques physico-chimiques (ft-ir, uv, xps) nous avons montre la dispersion du titane sur le solide et son encrage par la formation de liaisons sioti. L'application de ce solide comme catalyseur en epoxydation du cyclohexene par l'eau oxygenee donne des resultats interessants. Une approche du mecanisme reactionnel en liaison avec la caracterisation nous a permis de mettre en evidence l'importance du role de l'eau et de la dispersion du titane dans ce type de catalyse.