Thermodynamique et cinetique des solutions solides hc1-h2o et hno3-h2o : implications atmospheriques

par EMMANUEL THIBERT

Thèse de doctorat en Terre, océan, espace

Sous la direction de F. DOMINE.

Soutenue en 1996

à Grenoble 1 .

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  • Résumé

    Le but de notre travail est de contribuer a la comprehension des interactions entre les gaz acides et la glace. Les gaz acides interagissent fortement avec la glace dans laquelle ils peuvent se dissoudre. Dans les nuages, ces interactions peuvent modifier fortement la composition de l'air, et ce point reste une inconnue majeure en chimie atmospherique. La comprehension de la relation entre la composition de l'air et celle de la glace, appelee fonction de transfert air-neige, est egalement indispensable pour reconstituer la composition des paleo-atmospheres a partir des carottes de glace. Nous avons etudie l'incorporation dans la glace des composes gazeux hc1 et hno3. Les compositions a l'equilibre thermodynamique des solutions solides hc1-glace et hno3-glace, en fonction de la temperature et de la pression partielle du gaz, ont ete obtenues experimentalement en mesurant les profils de diffusion du gaz dans des monocristaux de glace. Ces donnees ont ete appliquees a differents phenomenes d'interet atmospherique. Dans le cadre de la fonction de transfert air-neige, nos resultats ont ete compares a des donnees de terrain obtenues au groenland. Il apparait que, dans les flocons de neige, hc1 en solution solide n'est pas en equilibre avec hc1 en phase gazeuse. La teneur en hc1 dans la neige est determinee par des facteurs cinetiques lors de la formation des cristaux. Les resultats concernant hno3 suggerent en revanche que, dans les flocons analyses, hno3 est en equilibre avec la phase gazeuse sans doute grace a sa cinetique de diffusion plus rapide. Suite a ces resultats, nous avons propose un mecanisme d'incorporation des gaz dans la glace lors de la croissance des cristaux. Celui-ci suggere que la relation liant la composition atmospherique a la composition de la glace des nuages est fortement influencee par la dynamique atmospherique et, en particulier, par les parametres temperature et vitesse de refroidissement lors de la phase de formation du nuage. Les donnees obtenues au laboratoire interessent aussi le domaine de l'hydrologie applique a la composition des eaux de fonte des neiges


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  • Détails : 274 P.
  • Annexes : 285 REF.

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